Некоторые заказчики Клейна оказывались скаредными, и тогда архитектор на свои средства довершал отделку отдельных деталей благородными материалами, чтобы не снизить общего эстетического уровня постройки. Так пришлось поступить Клейну и при завершении храма-усыпальницы в усадьбе «Архангельское», поскольку князь Ф.Ф. Юсупов не выделил необходимых средств. И все-таки даже при самых сложных отношениях с заказчиками зодчий умел отстаивать свои принципиальные позиции и никогда не шел на поводу у моды. Об этом он писал неоднократно и постоянно предостерегал своих учеников от пути легкого успеха и быстро преходящей славы.
К 1906 году относится начало строительства Дома торгово-промышленного Товарищества «Мюр и Мерилиз». Этот универсальный магазин европейского типа с фасадом, решенным в англо-готическом стиле, был построен в 1908 году на углу улицы Петровки и Театральной площади, на месте сгоревшего в 1900 году старого торгового дома. С одной стороны, он контрастировал с классическими зданиями Большого и Малого театров, а с другой – перекликался с современной ему гостиницей «Метрополь», расположенной в Театральном проезде.
Постройка магазина «Мюр и Мерилиз» по проекту Клейна явилась своего рода сенсацией. «Это здание первое в России, стены которого построены из железа и камня, причем толщина заполнения кирпичных стен, начиная с фундаментов, соответствует только климатическим условиям, именно: 1 аршин, – писалось в отчете. – Постройки из железа и камня особенно распространены в Америке, где такая конструкция вызывается высотой зданий в несколько десятков этажей; при проектировании же здания Товарищества «Мюр и Мерилиз» она была применена для того, чтобы иметь возможность сделать стены тоньше и вследствие этого расширить площадь помещения… получить достаточное освещение помещений дневным светом». И еще одно новшество было впервые в России – устройство зеркальных витрин на уровне первого и второго этажей главного фасада, или, как тогда говорили, «сплошная выставка товаров». Общая стоимость семиэтажного дома составила около полутора миллиона рублей.
Другим значительным сооружением Клейна этого времени был Бородинский мост (совместно с инженером Н.И. Осколковым, при участии архитектора Бархина). Конкурс на постройку моста был объявлен Академией художеств в связи со столетней годовщиной Отечественной войны 1812 года. Новый мост должен был заменить понтонный, по которому проходила старая дорога из Москвы на Смоленск. Тема оформления моста – победа русской армии в битве на Бородинском поле. Постройка Бородинского моста разрешала одну из важных транспортных проблем растущего города – соединение его центра с Брянским (ныне Киевский) вокзалом.
К последним крупным работам мастера, осуществленным в 1914—1916 годы, относится реставрация старого здания Московского университета на Моховой улице, постройка рядом с ним корпуса геологического и минералогического институтов.
Более шестидесяти крупных зданий построено Клейном в Москве – так широк был творческий диапазон зодчего. Каждое из них индивидуально по формам и отмечено художественным вкусом, вместе с тем в русле своего времени, его традиций, его устремлений. Но основные компоненты того или иного стиля формируются с учетом новых масштабов города, новых соотношений объемов и архитектоники окружающей городской застройки, новых конструктивных идей и утилитарных требований. Клейн был в числе первых архитекторов московской школы, обратившихся к применению железных конструкций, бетона и стекла в общественных зданиях. Его поиски в области архитектурной композиции во многом близки поискам архитекторов нового стиля (модерн) и неоклассикам, хотя, строго говоря, его постройки нельзя отнести только к одному из этих направлений.
За время своей длительной практики Клейн проявил себя и как внимательный педагог и воспитатель. Его помощниками были военный инженер И. Рерберг, архитекторы П. Заруцкий, Г. Шувалов, П. Евланов, позднее построившие в Москве немало замечательных зданий. Под руководством Клейна стажировался будущий академик Л. Веснин, в течение нескольких лет работал будущий академик Г. Бархин, который впоследствии в своих «Воспоминаниях» с большой теплотой писал об этом периоде, отдавая должное корректности, тактичности и вкусу своего наставника, называя его «крупнейшим строителем дореволюционной Москвы».