Помимо Франции и Чехословакии ей пришлось выезжать в Данию и Швецию, где она встречалась с агентами. Одним из них был Антон Волльвебер — ветеран германского революционного движения, бывший моряк-подводник, один из руководителей кильского восстания немецких моряков в ноябре 1918 года. После прихода Гитлера к власти Волльвебер был вынужден выехать в Скандинавию. Ему удалось создать агентурную сеть в странах Балтики на случай войны с фашистской Германией. Эта сеть успешно действовала в годы Великой Отечественной войны: потопила несколько немецких кораблей, заложив в них мины замедленного действия с часовым механизмом.
В Дании Китти чуть было не провалилась, не по своей вине. Как раз во время её пребывания там произошёл один из крупнейших провалов советской разведки. На конспиративной квартире были захвачены сразу четыре нелегальных резидента и несколько агентов. Самое обидное, что их встреча не вызывалась служебной необходимостью, а просто была свиданием старых друзей из разных европейских стран. Этот провал, получивший название «совещание резидентов», коснулся только военной разведки, но вызвал такую кампанию шпиономании в стране, что под подозрение попали все недавно прибывшие иностранцы. На какое-то время пришлось свернуть работу.
В Германии Китти выполняла не только обязанности связника. Она работала в Берлине с таким источником информации по линии научно-технической разведки, как «Наследство», сотрудник фирмы «Бамаг». Простое перечисление полученных от него на первом этапе работы материалов свидетельствует об их значимости: проекты заводских установок по производству кали-аммониевой селитры, лауна-селитры, гидрогенизации жиров, абсорбционной установки.
Более того, после того как «Наследство» по неизвестным причинам перестал выходить на связь (как оказалось, он на полученные за информацию деньги купил себе загородный дом и решил «завязать»), Китти сумела разыскать его и через жену, имевшую на супруга большое влияние, приобщить к работе. В этот, второй, период сотрудничества Китти получила от него материалы по электролизу водорода, сжиганию аммиака в кислороде, чертежи новой абсорбционной установки завода «Бамаг» и (на радость садоводов и огородников) материал по получению нитрофоски. Позже он передал рабочие чертежи генератора по получению бензина из газов, добываемых при помощи синтеза угля. Уже перед самой войной «Наследство» сообщил сведения о германских пороховых заводах. Они были переданы в Генштаб Красной армии и получили высокую оценку: «Информация является ценной и поступает впервые».
Всего за время сотрудничества «Наследство» заработал тридцать пять тысяч марок. Польза же, принесённая им, составила многие миллионы.
Китти несколько раз приезжала на учёбу в Москву, где изучала особенности работы в нелегальных условиях, а также под руководством Уильяма Генриховича Фишера (впоследствии ставшего известным под именем Рудольф Иванович Абель) освоила радио- и фотодело.
Овладение радиотехникой, особенно теорией, давалось Китти, имевшей небольшое образование, с большим трудом. Она, свободно говорившая на четырёх языках, едва могла выполнять математические расчёты.
После учёбы она получила направление в нелегальную парижскую резидентуру, где некоторое время одновременно с известным разведчиком Дмитрием Быстролётовым работала под руководством Теодора Малли. Затем, в связи с переводом Малли в Лондон, Китти Харрис тоже переехала туда.
Здесь наступил «звёздный час» её разведывательной деятельности. Непосредственным её руководителем в Лондоне стал выдающийся разведчик Арнольд Дейч. Вначале Китти выступала в роли содержательницы конспиративной квартиры, на которой организовывала встречи Дейча с его агентами из знаменитой кембриджской «пятёрки» — Кимом Филби, Дональдом Маклейном, Гаем Бёрджесом и другими, в случае необходимости выступая в роли связной и участвуя в проверочных мероприятиях. Именно она наблюдала за первой встречей Бёрджеса с офицером английской спецслужбы Футманом и подтвердила правдивость отчёта Бёрджеса об этом контакте, что дало возможность активизировать с ним работу.
Тем временем от Маклейна, который уже стал сотрудником МИД Великобритании, поступало такое количество материалов, что ни Малли, ни Дейч не справлялись с этим потоком, и работу с ним было решено выделить в отдельное направление. Малли предполагал использовать для этого Дмитрия Быстролётова, но в связи с его отзывом в Москву и арестом работа с Дональдом Маклейном была поручена Китти Харрис.
В начале 1938 года она сняла квартиру в одном из престижных районов Лондона, где появление Дональда у одинокой дамы не вызывало бы, даже будучи замеченным, никаких подозрений ни у соседей, ни у местных спецслужб, вздумай они вести за ним слежку. Работа строилась несложно: Дональд являлся на квартиру Китти с документами английского МИДа, Китти фотографировала их и на другой день передавала плёнку резиденту, которым к этому времени стал опытный разведчик Грапфен.