Для советской разведки того времени большой интерес представляла Великобритания. Однако после восстановления дипломатических отношений с Советским Союзом в 1929 году, британские спецслужбы установили в отношении официальных советских представителей жесткий контрразведывательный режим. Поэтому Москва приняла решение об активизации разведывательной работы в Великобритании с нелегальных позиций.
Дейч получает задание обосноваться в Лондоне. В феврале 1934 года он переводится туда на нелегальную работу и для прикрытия становится студентом Лондонского университета. Учеба в университете дала возможность заводить широкие связи в среде студенческой молодежи. Будучи одаренным от природы, эрудированным человеком, натурой притягательной, тонко чувствующей сущность и внутренний мир людей, Дейч пользовался этим даром так, как ему подсказывали его наблюдения и интуиция. Он сосредоточил свои разведывательные интересы преимущественно на Кембриджском и Оксфордском университетах. Его, как разведчика, в первую очередь интересовали студенты, которые в перспективе могли стать надежными помощниками в разведывательной работе.
Следует подчеркнуть, что Дейч был первым советским разведчиком, который сделал твердую ставку на приобретение перспективной агентуры. Его неоценимая заслуга состоит в том, что он сумел создать и воспитать знаменитую «Кембриджскую пятерку» разведчиков, в которую входили Ким Филби, Дональд Маклин, Гай Берджес, Энтони Блант и Джон Кернкросс.
В одном из писем в Центр сам Дейч так писал о своих помощниках: «Все они пришли к нам по окончании университетов в Оксфорде и Кембридже. Они разделяли коммунистические убеждения. Это произошло под влиянием широкого революционного движения, которое за последние годы захватило некоторые слои английской интеллигенции и, в особенности, две крепости английской интеллектуальной жизни – Кембридж и Оксфорд.
Восемьдесят процентов высших государственных постов заполняется в Англии выходцами из Кембриджского и Оксфордского университетов, поскольку обучение в этих высших школах связано с расходами, доступными только богатым людям. Отдельные бедные студенты – исключение. Диплом такого университета открывает двери в высшие сферы государственной и политической жизни страны».
Все привлеченные Дейчем к сотрудничеству с советской разведкой члены «Кембриджской пятерки» успешно работали на Москву в течение длительного времени. Филби стал высокопоставленным сотрудником английской разведки, ее представителем при Центральном разведывательном управлении США. Блант всю Вторую мировую войну работал в контрразведке Великобритании. Кернкросс служил в британской дешифровальной службе, затем координировал деятельность английской разведки в Югославии. Маклин и Берджес занимали высокие посты в английском дипломатическом ведомстве. От «пятерки» поступала ценнейшая разведывательная информация. В первую очередь она касалась состояния вооруженных сил Германии и отношения к СССР союзников по антигитлеровской коалиции. В частности, с помощью данных, полученных от «пятерки», советская внешняя разведка выявила попытки немцев вести сепаратные переговоры о мире с союзниками СССР (1942 год – Анкара, 1943 год – Стокгольм и Ватикан и наконец 1944–1945 годы – Швейцария). В Центр были переданы ценнейшие сведения о планах операции фашистских войск в районе Курска и о намерениях гитлеровцев применить на Восточном фронте новые виды боевой техники, телеграфная переписка МИДа Англии со своими загранпредставительствами, протоколы заседаний кабинета министров, комитета обороны и комитета начальников штабов. Особую ценность представили сведения о позиции западных стран по вопросам послевоенного урегулирования, а также доклад «Уранового комитета», подготовленный для У. Черчилля. В этом документе говорилось о начале работ по созданию в Великобритании и США атомной бомбы, о ее конструкции и о переносе на территорию США центра исследований и производства нового смертоносного оружия.
Помимо работы с перспективными источниками Дейч успешно решал и другие оперативные задачи.
В сентябре 1937 года Арнольд Дейч возвратился из Лондона в Москву. Его деятельность была высоко оценена руководством Центра. За достигнутые успехи Дейч был представлен к награждению именным оружием. В одном из документов того времени, в частности, говорилось: «За период нелегальной работы за границей Дейч проявил себя на различных участках подполья как исключительно инициативный и преданный работник».
В другой характеристике указывалось: «Во время работы в Англии Дейч зарекомендовал себя как особо ценный работник лондонской резидентуры. Им лично приобретено более 20 источников, в том числе известная «пятерка». Большинство из них поставляли особо ценные материалы…»
В 1938 году разведчик, его жена и родившаяся в Лондоне дочь получают советское гражданство. Дейч становится научным сотрудником Института мирового хозяйства и мировой экономики АН СССР, где с его знаниями и опытом он действительно мог принести и принес немало пользы.