В 1900 году Юнг начал стажировку у Блейлера в Бургельцли, университетской психиатрической клинике в Цюрихе. Он сумел собрать клинический материал, дополнивший его наблюдения, сделанные ранее во время оккультных сеансов; этот материал он включил в свою первую книгу «О психологии и патологии так называемых оккультных явлений». По словам Юнга, «расщепление личности у спиритического медиума восходит к определённым склонностям в младенчестве, а в основе галлюцинаторных систем можно проследить наличие маниакальных сексуальных влечений». Юнг неоднократно ссылается на труд Фрейда «Толкование сновидений» и «Исследования по истерии» Блейлера и Фрейда. Однако Юнг уже тогда чётко определяет и направление своей будущей работы, и её отклонение от позиции Фрейда. С одной стороны, Юнг рассматривал «пробуждающуюся сексуальность юной сомнамбулы как „основную причину этой весьма любопытной клинической картины“». В то же время он был поражён «идеей пациентки о реинкарнации, где она представала прародительницей бесчисленных тысяч людей».
14 февраля 1903 года Юнг женился на Эмме Раушенбах из Шаффхаузена. Довольно скоро он стал главой большого семейства. В 1904 году родилась Агата, в 1906-м — Грета, в 1908-м — Франц, в 1910-м — Марианна, в 1914-м — Хелена. Но это не сказалось на его работе.
После трёх лет изысканий Юнг опубликовал в 1906 году свои выводы в книге «Психология раннего слабоумия», которая, по выражению Джонса, «сделала переворот в психиатрии». Об этой книге другой приверженец Фрейда, А. А. Брилл, сказал, что эта книга, вместе с исследованиями Фрейда, «стала краеугольным камнем современной толковательной психиатрии». В начале книги Юнг дал один из лучших обзоров теоретической литературы того времени по раннему слабоумию. Его собственная позиция основывалась на синтезе идей многих учёных, в особенности Крэпелина, Дженета и Блейлера, но он заявил также, что в очень большой степени обязан «оригинальным концепциям Фрейда».
Однако Юнг не только интегрировал существовавшие в то время теории, но и заслужил репутацию первооткрывателя экспериментальной психосоматической модели раннего слабоумия, где мозг представляется объектом эмоциональных влияний. Концепцию Юнга можно представить следующим образом: в результате аффекта вырабатывается токсин, который поражает мозг, парализуя психические функции таким образом, что комплекс высвобождается из подсознания и вызывает характерные симптомы раннего слабоумия.
Позднее Юнг отказался от токсинной гипотезы и воспринял более современную концепцию нарушения химического обмена. Но даже много позже, в 1958 году, учёный писал: «…без психологии не обойтись при объяснении причин и природы первичных эмоций, которые вызывают изменение метаболизма. Эти эмоции, по-видимому, сопровождаются химическими процессами, вызывающими специфические кратковременные или хронические изменения или поражения органов».
В той же книге о раннем слабоумии Юнг, к тому времени респектабельный швейцарский психиатр, привлёк широкое внимание к теориям Фрейда и выразил сожаление по поводу того прискорбного факта, что Фрейд «почти не признанный исследователь». Буквально перед тем как поставить последнюю точку в своей книге, в апреле 1906 года, Юнг начал переписываться с Фрейдом. В конце февраля 1907 года он съездил в Вену вместе со своей женой и Людвигом Бинсвангером, в то время внештатным врачом в Бургельцли, специально для встречи с Фрейдом. Их первая беседа длилась без перерыва 18 часов; как позже вспоминал Юнг, «это был обзор горизонтов». Он нашёл, что Фрейд «производит впечатление и в то же время он „странен“ для человека его квалификации».
В свою очередь, в письме Абрахаму весной 1908 года Фрейд написал о Юнге: «Лишь его появление на нашей сцене спасло психоанализ от превращения в национальное еврейское предприятие». Более того, Фрейд не только считал, что Юнг придаёт вес психоанализу, но и самого его охарактеризовал как «поистине оригинальный ум». Он увидел в нём «Иисуса, которому суждено изучить обетованную землю психиатрии, в то время как Фрейд, подобно Моисею, смог лишь взглянуть на неё издалека».
На первом международном конгрессе по психиатрии и неврологии в Амстердаме Юнг сделал доклад «Фрейдистская теория истерии», имевший целью защиту психоанализа, а по сути превратившийся в апологию идей Фрейда, во всяком случае, таких его понятий, как «младенческая сексуальность» и «либидо».
В следующие несколько лет Юнг написал серию статей, которые в точности укладываются в рамки классического фрейдовского анализа. Наиболее чёткие определения можно найти в работе «Значение образа отца в судьбе индивида» (1909). В то же время проглядывают здесь и намётки позднейшей идеи Юнга о противоположных тенденциях. «…Осознанное выражение черт отцовского образа, как и любое выражение бессознательного комплекса, проявляющегося в сознании, обретает облик двуликого Януса, со всеми его негативными и позитивными компонентами».