В те годы Харальд пользовался гораздо большей известностью, чем Нильс, правда, не столько как талантливый учёный, сколько как один из лучших футболистов Дании. На протяжении ряда лет он играл полузащитником в командах высшей лиги и в 1908 году участвовал в лондонской олимпиаде, где Дания завоевала серебряные медали. Нильс также был страстным футболистом, но он никогда не поднимался выше запасного вратаря команды высшей лиги, хотя и в этом амплуа выступал лишь в очень редких матчах.
«Нильс, конечно, играл прекрасно, но частенько запаздывал выйти из ворот», — шутил Харальд.
Если в школе Нильса Бора в общем считали учеником обыкновенных способностей, то в Копенгагенском университете его талант очень скоро заставил о себе заговорить. В декабре 1904 году Хельга Лунд писала своему норвежскому другу:
«Кстати, о гениях. С одним из них я встречаюсь каждый день. Это Нильс Бор, о котором я тебе уже рассказывала; его незаурядные способности проявляются всё в большей степени. Это самый лучший, самый скромный человек на свете. У него есть брат Харальд, он почти такой же талантливый и учится на математическом отделении. Я никогда не встречала двух столь неразлучных и любящих друг друга людей. Они очень молоды, одному — 17, другому — 19 лет, но я предпочитаю разговаривать только с ними, потому что они очень приятные».
Нильса действительно признавали необычайно способным исследователем. Его дипломный проект, в котором он определял поверхностное натяжение воды по вибрации водяной струи, принёс ему золотую медаль Датской королевской академии наук. В 1907 году он стал бакалавром. Степень магистра он получил в Копенгагенском университете в 1909 году. Его докторская диссертация по теории электронов в металлах считалась мастерским теоретическим исследованием. Среди прочего в ней вскрывалась неспособность классической электродинамики объяснить магнитные явления в металлах. Это исследование помогло Бору понять на ранней стадии своей научной деятельности, что классическая теория не может полностью описать поведение электронов.
Получив докторскую степень в 1911 году, Бор отправился в Кембриджский университет, в Англию, чтобы работать с Дж. Дж. Томсоном, который открыл электрон в 1897 году. Правда, к тому времени Томсон начал заниматься уже другими темами, и он выказал мало интереса к диссертации Бора и содержащимся там выводам.
Бор поначалу страдал от недостатка знаний английского языка и поэтому сразу же по приезде в Англию начал читать в оригинале «Давида Копперфильда». Со свойственным ему терпением он отыскивал в словаре каждое слово, в датском эквиваленте которого он сомневался, и специально для этой цели купил себе словарь, служивший ему во всех сомнительных случаях. С этим словарём красного цвета Бор не расставался потом всю жизнь.
Вскоре в жизни Бора произошёл решающий поворот: в октябре на ежегодном праздничном обеде в Кавендишской лаборатории он впервые увидел Эрнеста Резерфорда. Хотя в тот раз Бор и не познакомился с ним лично, Резерфорд произвёл на него сильное впечатление. Бор заинтересовался работой Эрнеста Резерфорда в Манчестерском университете. Резерфорд со своими коллегами изучал вопросы радиоактивности элементов и строения атома. Бор переехал в Манчестер на несколько месяцев в начале 1912 года и энергично окунулся в эти исследования. Он вывел много следствий из ядерной модели атома, предложенной Резерфордом, которая не получила ещё широкого признания. В дискуссиях с Резерфордом и другими учёными Бор отрабатывал идеи, которые привели его к созданию своей собственной модели строения атома.
В 1910 году Нильс встретил Маргарет Нёрлунд, сестру Нильса Эрика Нёрлунда, товарища Харальда Бора, и дочь аптекаря Альфреда Нёрлунда из Слагельса. В 1911 году состоялась их помолвка. Летом 1912 года Бор вернулся в Копенгаген и стал ассистент-профессором Копенгагенского университета. 1 августа этого же года — через четыре дня после возвращения Бора из своей первой короткой учебной поездки к Резерфорду, он женился на Маргарет. Свадебное путешествие привело их в Англию, где после недельного пребывания в Кембридже молодая пара посетила Резерфорда. Нильс Бор оставил ему свою работу о торможении альфа-частиц, начатую незадолго до возвращения домой.
Брак Нильса Бора с Маргарет Нёрлунд принёс им обоим настоящее счастье — они так много значили друг для друга. Маргарет Бор стала подлинной и незаменимой опорой мужа не только благодаря силе своего характера, уму и знанию жизни, но, прежде всего, благодаря своей беспредельной преданности. У них было шесть сыновей, один из которых, Оге Бор, также стал известным физиком.
Другой сын Бора, Ханс, позднее писал:
«…Нельзя не отметить, какую роль в нашей семье играла мать. Её мнение было для отца решающим, его жизнь была её жизнью. В любом событии — маленьком или большом — она принимала участие и, разумеется, была ближайшим советником отца, когда нужно было принять какое-либо решение».