5 ноября 1891 года произошел случай, пробудивший необычные способности неуправляемого юноши. В указанный день, вечером, добропорядочные англичане празднуют подавление «порохового заговора» Гая Фокса, и Кроули тоже решил запустить фейерверк. Но тот взорвался в руках Алистера… В течение четырех суток он не приходил в сознание; все это время парень… летел к какому-то светлому пятну, по пути проскальзывая сквозь щиты с рекламой отцовского пива. С того времени Кроули начал серьезно интересоваться оккультизмом. А поскольку в год его рождения ушел из жизни «отец оккультизма», знаменитый французский мистик Элифас Леви, парень убедил себя, будто он является очередным воплощением Леви, который, в свою очередь, был воплощением Калиостро и Папы Римского Александра IV Борджиа.
Спустя год Алистера отправили в частную привилегированную школу для мальчиков в Малверне. В 1895 году Кроули поступил в престижный Тринити-колледж в Кембриджском университете. Внушительное состояние позволяло ему существовать иначе, нежели обычные студенты. В частности, молодой человек серьезно занимался шахматами (он даже числился среди «надежд» своего поколения), совершал далекие путешествия, за свой счет публиковал стихи в роскошных журналах, «болел» альпинизмом. В течение последующих четырех лет он каждое лето отправлялся в Швейцарские Альпы — покорять очередную вершину. Во время одной из экспедиций Алистер познакомился с алхимиком Джорджем Сесилем Джонсом, членом «Герметического ордена Золотой Зари». «Орден» являлся оккультным обществом, члены которого усиленно изучали магию, каббалу, алхимию, таро, астрологию. 18 октября 1898 года Кроули, который только что закончил колледж, вступил в «Золотую Зарю», наконец-то найдя свое место в жизни.
Первый мистический опыт Алистер пережил в том же году во время визита в Стокгольм. «Во мне проснулось знание того, что я вовлечен в магические намерения становящейся сознательной и требующей удовлетворения части моей натуры, которая до того момента была, по существу, скрыта от меня. Это был опыт ужаса и боли, сочетавшийся с определенным душевным дискомфортом, и, в то же время, он представлял собой ключ к наиболее чистому и святому духовному экстазу, какой только возможен», — писал он. В 1898 году Кроули выпустил и свой первый сборник стихотворений: «Акелдама, или Место, где похоронены чужие». Тогда же маг вступил в гомосексуальные отношения с одним из своих знакомых. Нет, Кроули не любил своего партнера по сексу. Просто, по его словам, маг хотел «испытать новый острейший грех». Что ж, бросать вызов обществу стало для Алистера манией, и этот способ был для него ничуть не хуже других… К тому же, уже тогда «подсевший» на наркотики молодой человек (впоследствии он регулярно использовал морфин, мескалин, хлороформ, гашиш, кокаин и героин) начал считать секс всего лишь одним из видов «дури». Впредь секс, садизм, алкоголь и наркотики будут сопровождать его всю оставшуюся жизнь.
В 1899-м Кроули познакомился с главой ордена «Золотой Зари» Мак-Грегором Матерсом. Алистер решил уехать из Лондона и облюбовал для себя север Шотландии, где приобрел большой дом на берегу знаменитого озера Лох-Несс. Там молодой человек оборудовал Черный и Белый храмы, в которых вместе с Сесилем Джонсом проводил различные ритуалы по книге мага Абра-Мелина. Алистер горел желанием вызвать философа, исцелителя болезней и повелителя 50 адских легионов — демона Буэра. И, по словам свидетелей, это ему в конце концов удалось. Мол, с тех времен в Лох-Нессе и появилось невероятное чудовище, которое является не чем иным, как вызванным магом демоном…
В 1899 (1900?) году Кроули, возможно, на короткое время вступил в одну из общин Джорджа Пикингилла в графстве Эссекс. По крайней мере, так гласит одно из преданий ведьм. Есть неподтвержденная информация, что в 1899-м он был посвящен в Норфолке в ведьмовской ковен (один из 9 ковенов, созданных в Британии примерно за полвека до этого известным колдуном Джоржем Пикингиллом). Однако вскоре Кроули порвал с ведьмами. Он, мол, не хотел быть «в подчинении у женщин». Но существует и другая версия: верховная жрица, обвинившая мага в «сексуальных извращениях», попросту изгнала любвеобильного новичка из ковена.
В 1900 году в «Золотой заре» произошел раскол. Кроули, который успел получить в первом (внешнем) ордене все степени посвящения, уехал в Париж, где с помощью Матерса стал членом второго ордена — «Красной Розы и Золотого Креста». Алистеру потребовалось немного времени, чтобы и тут быстро подняться по иерархической лестнице и стать масоном высшей, 33-й степени. Но члены «Золотой Зари», находившиеся в конфликте с Матерсом, отказались признать законность этого посвящения. Кроули, обозлившись, порвал с орденом и уехал в Мексику. Его жизнь по-прежнему была крайне насыщенной: эксперименты с магическим кристаллом сменила енохианская магия, за ней последовало создание ритуала самоинициации и присвоение себе магом степени Главного Адепта.