В Цюрихе Шрёдингер начал заниматься строением атома. В 1924 году он увлекся квантовой статистикой, а в 1925–1926 годах написал работы, благодаря которым его и называют одним из создателей волновой механики. Толчком к ним послужила выдвинутая в 1924 году Луи де Бройлем идея о волновых свойствах материи. 3 ноября 1925 года Шрёдингер писал Эйнштейну о том, что его очень заинтересовала работа французского ученого. В конце ноября он провел семинар, посвященный идеям де Бройля. На этом семинаре один из студентов высказал предположение, что должно существовать уравнение, которое может описывать возможные состояния системы и изменение состояния квантовых объектов во времени. Еще через несколько недель Шрёдингер вычислил это уравнение. В 1926 году он опубликовал серию из шести статей под общим названием «Квантование как задача о собственных значениях», которые совершили переворот в физике. В них ученый фактически создал волновую (квантовую) механику. Уравнение Шрёдингера – основное уравнение нерелятивистской квантовой механики, играет для этого раздела физики такую же роль, как уравнение движения Ньютона для классической механики. В своих работах Эрвин Шрёдингер также дал решение своего уравнения для ряда частных задач и предложил общий метод его применения в теории возмущений. Здесь, однако, необходимо отметить, что взгляды Шрёдингера несколько отличались от современных. Он (впрочем, как Эйнштейн, Планк, де Бройль и многие другие физики) был сторонником «классической» (чисто волновой) интерпретации волновой функции – величины, определяемой уравнением. Это расходилось с точкой зрения Нильса Бора, ратовавшего за вероятностное толкование квантовой механики. После длительной и изматывающей дискуссии Шрёдингер неохотно, но все-таки признал правоту датчанина. Тем не менее, Шрёдингер до конца своих дней так окончательно и не примирился с вероятностной квантовой механикой.
В конце 1926 года Эрвин Шрёдингер по приглашению американских ученых отправился читать лекции в университет Мэдисона. К этому времени Макс Планк ушел с кафедры теоретической физики в Берлинском университете, и она была предложена Шрёдингеру. Летом 1927 года Эрвин переехал в Берлин. А уже через год он единогласно (что, кстати, происходило очень редко) был избран членом Берлинской академии.
Возможно, у кого-то сложилось мнение, что Эрвин Шрёдингер слишком часто менял места работы. Но он в первую очередь интересовался не материальной стороной дела, а научным окружением и условиями работы. Так, от очень выгодного с точки зрения финансов предложения американцев перебраться за океан Шрёдингер отказался, приняв (да и то по настоянию самого Планка) кафедру в Берлине. Правда, дальнейшие события показали, что это, возможно, было ошибкой. В 1933 году к власти в Германии пришла Национал-социалистическая рабочая партия. И хотя сам Шрёдингер был «чист» с точки зрения нацистов, но антисемитизм новых властей, преследование несогласных или просто недостаточно восторженных сторонников нового режима возмущало его. Кроме того, чтобы спокойно жить и работать в Германии, нужно было, по крайней мере, демонстрировать ура-патриотические настроения. А Эрвин Шрёдингер всегда говорил: «Я терпеть не могу, когда меня донимают политикой». Неудивительно, что вслед за многими другими учеными он решил покинуть Германию.
К этому времени Эрвин и Анна фактически только формально были мужем и женой. Уже давно они поняли, что не созданы друг для друга, и их отношения были далекими от супружеских. Анна имела постоянную связь с другом Шрёдингера Вейлом, а Эрвин с женой своего помощника Хильдой Марч. Летом 1933 года Шрёдингер в сопровождении Анны и Хильды отправился в Южный Тироль. Отдохнув в горах, они отправились в Англию, 4 ноября прибыли в Оксфорд. Здесь Эрвина Шрёдингера и застало известие о присуждении ему Нобелевской премии.
Три года ученый провел в Оксфорде на положении исследователя-стипендиата. В 1935 году он опубликовал очень остроумное эссе о положении тогдашней квантовой механики, в котором, в частности, был приведен знаменитый мысленный эксперимент с «котом Шрёдингера». Этот эксперимент показывает неполноту вероятностной квантовой механики при переходе от субатомных явлений к макроскопическим. Согласно условиям эксперимента, в ящике находится кот, радиоактивное ядро и емкость с газом, которая открывается в том случае, если ядро распадется. За час ядро распадается с пятидесятипроцентной вероятностью. С точки зрения квантовой механики ядро к концу эксперимента является суперпозицией (смешением) двух состояний – распавшегося и не распавшегося. Следовательно, кот и жив, и мертв одновременно, в то время как экспериментатор, открыв ящик, обнаружит там либо живого, либо мертвого кота.