20 марта 1886 года Ульянов стал членом Научно-литературного общества, а спустя полгода избран его секретарем. Может быть, свою роль в этом сыграло не только то, что Александр был талантливым студентом, но и его личное обаяние. «Он возбуждал во всех симпатию и уважение серьезностью и искренностью, – вспоминал И. М. Гревз, один из участников Общества. – Он был молчалив и сдержан, что-то было в нем будто суровое или меланхоличное. Но нечто твердое, сильное, умное, закаленно-преданное всегда чувствовалось, виделся крупный человек. Мы испытывали к нему определенное уважение».
И тут происходит метаморфоза. Александр Ульянов включается в политику. Вместо «Биологии» Спенсера его настольной книгой становится «Капитал» Карла Маркса. Именно в это время он принимает окончательное решение отказаться от научной карьеры и посвятить себя политической борьбе. Может быть, на это решение повлияло известие о неожиданной смерти от кровоизлияния в мозг его отца, Ильи Николаевича, в январе 1886 года.
Либеральные реформы Александра II, проведенные в 60-х годах XIX в. не отвечали действительным потребностям России и породили только социальные противоречия в обществе. Прогрессивное общество жаждет радикальных изменений, «социальную революцию для достижения царства богатства и благоденствия всего общества». Одним из средств достижения политических целей становится террор. Особую популярность это средство политической борьбы получает в студенческой среде, которая всегда отличалась общественной активностью. В прокламации «Молодая Россия», составленной Петром Зайчневским, студентом Московского университета, впервые в России убийство признавалось средством достижения социальных и политических изменений. Возникающие студенческие движения становились все более опасными для правительства. «Беспорядки эти, – говорилось о волнениях в среде учащейся молодежи в официальном издании Министерства народного просвещения, – приучают молодежь к неповиновению властям. вообще к революционному образу действий; подрывают авторитет правительственной власти…». Девизом революционного студенчества во второй половине XIX в. становятся слова Гегеля: «Все действительное разумно, все разумное действительно». Их принцип – «Цель оправдывает средства».
Дмитрий Каракозов, один из членов кружка «Организация», основанного вольнослушателем Московского университета Н. А. Ишутиным, в апреле 1863 года совершил покушение на жизнь Александра II. Каракозов промахнулся и был сослан на каторгу. А на императора в течение ряда лет было предпринято еще несколько нападений членами организации «Народная воля», последнее из которых, совершенное 1 марта 1881 года, удалось.
Все это не могло не сказаться на дальнейшей деятельности революционно настроенного студенчества. Повлияло это, видимо, и на Александра Ульянова. Тем более, что в свое время Дмитрий Каракозов был учеником его отца, Ильи Николаевича.
Александр начинает активно участвовать в студенческом движении. Еще на первом курсе в университете он организовал симбирское землячество, созданное для общения, поддержки малоимущих студентов, открытия библиотеки на общественные средства. В 1886 году студенческие землячества объединяются в Союз землячеств Петербурга, и Ульянов входит в его Совет. Он был подходящей кандидатурой на роль вожака. «Это был удивительного блеска оратор, поразительной силы, страстный и подавляющий противника аргументацией, насмешкой, огромной начитанностью… – отзывался об Александре учившийся вместе с ним писатель А. С. Серафимович. – Он был прекрасный организатор, впивался в каждого нового человека, как-то быстро внутренне, точно в руках перевертывал его во все стороны, рассматривал и, если гож – умел привлечь, если не гож – отбрасывал».
Одновременно с участием в работе Совета Ульянов увлекается новой для него наукой – экономикой, вступает в экономический кружок университета. В это время он изучает не только классиков политэкономии, но и все, что публикуется в «Отечественных записках» того периода – «Экономические скитания» Червинского, «Отхожие промыслы» Ленского. На естественные науки времени у него уже не остается.