Отняв у данов Лондон, Альфред сделал первый шаг к покорению Данело; хотя основная тяжесть этой задачи легла впоследствии на плечи его сына и внука. Ко времени заключения мирного договора в 886 году уэссекцкое королевство территориально сильно уменьшилось, но обрело сплоченность и единство. О высоких притязаниях Эгберта, деда Альфреда, пришлось забыть, однако взамен королевская династия Уэссекса получила (хотя и в ограниченных пределах) реальную, прочную власть.
Кент, вместе с подчиненными ему скирами, вошел в состав Уэссекса. Там не было более короля-ставленника, зато в 890 году пост архиепископа Кентерберийского занял Плегмунд, друг и советник короля; с этого момента и до конца правления Альфреда он действовал в полном согласии с его волей и замыслами.
Восточные области прежнего мерсийского королевства оставались под властью данов, но в западной его части, к которой относился и Лондон, правил зять Альфреда, Этельред, «лорд Мерсии». При Бюрхреде Этельред подписывал грамоты как «правитель»
Брак Этельреда и Этельфлед стал третьим брачным союзом, заключенным между королевскими династиями Уэссекса и Мерсии с начала правления Этельвульфа. Каждый раз это происходило в тот момент, когда ситуация требовала решительных действий. Свадьба Этельсвит, сестры Альфреда, и мерсийского короля Бюрхреда в 853 году совпадает по времени с уэссекцко-мерсийским военным походом в Северный Уэльс. Брачный союз Альфреда и Эалхсвит, принадлежавшей к благородному мерсийскому роду, был заключен, согласно Ассеру, в 868 году, и в тот же год Уэссекс и Мерсия объединенными силами атаковали данов в Ноттингеме. После того как западная часть Мерсии отошла к Уэссексу и марионеточный король Кеолвульф исчез со страниц истории, Альфред, по-видимому, избрал самого толкового из элдорменов Бюрхреда и поставил его правителем вновь приобретенной территории. Отдавая в жены Этельреду свою дочь, Альфред рассчитывал тем самым упрочить узы, связывавшие его ставленника с королевским домом Уэссекса. С этого времени Мерсия, хотя и сохраняла отчасти независимость, перестала быть самостоятельным королевством и постепенно превратилась, с правовой и административной точек зрения, в провинцию Уэссекса.
С конунгами-христианами Гутрумом-Этельстаном и Кнутом-Гутредом, наследником Хальфдана, правившими в данских королевствах Восточной Англии и Йорка (Нортумбрии), Альфред, судя по всему, поддерживал достаточно дружеские отношения. У Кнута-Гутреда нашли приют хранители мощей святого Кутберта, обосновавшиеся после многолетних скитаний в Честер-ле-стрит. Оба правителя данов копировали альфредовские монеты и переняли некоторые уэссекцкие обычаи. Среди нортумбрийских пенни есть несколько монет редкого типа: на их аверсе выбито имя Альфреда, а на реверсе — надпись «король Кнут»