Инесса решила перебраться в Бельгию, где поступила на юридический факультет Свободного Бельгийского университета, а через полтора года перевелась на социально-экономический. Революционная деятельность, которую Инесса не бросала ни на день, требовала частых перемещений по всей Европе. Тогда, в Париже, она и познакомилась с Лениным и Крупской. Было это в 1909 году. Ленин с женой и тещей жили на улице Мари-Роз, в доме 4, а Инесса решила поселиться во 2-м, по соседству.
Одно из первых заданий, которое получила Арманд от Ленина, участвовать в копенгагенской конференции социал-демократов. В 1911 году возникла идея основать партийную школу в Лонжюмо - руководство поручили Инессе Арманд".
Ленин и Арманд часто и подолгу разговаривали в кафе на авеню d'Orieans. "Ленин не спускал своих монгольских глаз с этой маленькой француженки", - вспоминает французский социалист Шарль Раппопорт, иногда присутствовавший на этих встречах. Арманд в одном из своих писем к Ленину так описывала свои чувства в начале их знакомства: "Тебя я в то время боялась пуще огня. Хочется увидеть тебя, но лучше, кажется, умереть бы на месте, чем войти к тебе, а когда ты почему-либо заходил в комнату Н. К. (Крупская), я сразу терялась и глупела. Всегда удивлялась и завидовала смелости других, которые прямо заходили к тебе, говорили с тобой. Только в Лонжюмо и затем следующую осень в связи с переводами и пр. я немного попривыкла к тебе. Я так любила не только слушать, но и смотреть на тебя, когда ты говорил. Во-первых, твое лицо так оживляется, и, во-вторых, удобно было смотреть, потому что ты в это время этого не замечал".
Как выглядела в это время Инесса Арманд, видно из агентурного донесения из Парижа в Московское охранное отделение, присланное из ленинской школы в Лонжюмо: "Историю социалистического движения в Бельгии 3 лекции читала эмигрантка Инесса... Инесса... интеллигентка с высшим образованием, полученным за границей; хотя и говорит хорошо по-русски, но, должно думать, по национальности еврейка; свободно владеет европейскими языками; её приметы: около 26-28 лет от роду, среднего роста, худощавая, продолговатое, чистое и белое лицо; темно-русая с рыжеватым оттенком; очень пышная растительность на голове, хотя коса и производит впечатление привязанной; замужняя, имеет сына 7 лет, жила в Лонжюмо в том же доме, где помещалась и школа; обладает весьма интересной наружностью".
После переезда Ленина в Краков Инесса Арманд по его поручению выехала в Россию. И вскоре была там арестована, но, стараниями бывшего мужа спустя полгода была выпущена под залог, что дало ей возможность до суда скрыться за границу и приехать к Ленину в Поронино.
Это о любви к Инессе писала Надежда Константиновна, когда высказывала мысль, что её муж "никогда не мог бы полюбить женщину, с которой бы он расходился во взглядах, которая не была бы товарищем по работе". Ленин ценил в Арманд неистощимую энергию, самостоятельность суждений, твердый характер. Это видно из той характеристики, которую дал Ленин Инессе в письме к ней: "Я уверен, что ты из числа тех людей, кои развертываются, крепнут, становятся сильнее и смелее, когда они одни на ответственном посту" (середина июля 1914 года ). Благодаря её блестящим знанием пяти языков Инесса являлась незаменимой помощницей Ленина на международных конференциях и конгрессах.
В Кракове Крупская, узнав о любви мужа к Инессе, хотела "отстраниться", уйти, но Ленин не желал идти на разрыв с женой. "Оставайся", - просил он Надежду Константиновну.
"Расставание" произошло по инициативе Ленина. Крупская в своих воспоминаниях избегает говорить о "расставании" и пишет: "...предполагалось, что Инесса останется жить в Кракове, выпишет к себе детей из России; я ходила с ней искать квартиру даже, но краковская жизнь была очень замкнутая, напоминала немного ссылку. Не на чем было в Кракове развернуть Инессе свою энергию, которой у неё в этот период было особенно много. Решила она объехать сначала наши заграничные группы, прочесть там ряд рефератов, а потом поселиться в Париже, там налаживать работу нашего комитета заграничных организаций".
После проведения "расставания" между Арманд и Лениным в Кракове, которое было сделано по настоянию Крупской, Арманд была отправлена в Париж. Из Парижа Инесса Арманд тут же пишет письмо Ленину в Краков, в котором говорится только о любви: "Расстались, расстались мы, дорогой, с тобой! И это так больно. Я знаю, я чувствую, никогда ты сюда не приедешь! Глядя на хорошо знакомые места, я ясно сознавала, как никогда раньше, какое большое место ты ещё здесь, в Париже, занимал в моей жизни, что почти вся деятельность здесь, в Париже, была тысячью нитей связана с мыслью о тебе. Я тогда совсем не была влюблена в тебя, но и тогда я тебя очень любила. Я бы и сейчас обошлась без поцелуев, только бы видеть тебя, иногда говорить с тобой было бы радостью - и это никому бы не могло причинить боль. Зачем было меня этого лишать? Ты спрашиваешь, сержусь ли я за то, что ты"провел" расставание. Нет, я думаю, что ты это сделал не ради себя...