У Немоляевой первой крупной ролью стала Офелия в «Гамлете». Во время одного из спектаклей с актрисой произошел досадный инцидент, который мог стоить ей карьеры. С. Немоляева вспоминает: «Известному фотографу Фабесовичу понадобилось меня сфотографировать на обложку молодежного журнала. Отказать я не смогла - почтенный дедушка, а я первый год в театре и всех слушалась. Поставил он фонари, щелкает, и вдруг я слышу дикие крики Полония: «Офелия, Офелия!..» Сшибая фонари, помчалась на сцену. Как меня ругали! И все же художественный руководитель театра Николай Павлович Охлопков сказал: «Бывает, деточка, бывает...» - и все обошлось...»
Дебют А. Лазарева в кино состоялся в 1961 году - он сыграл Янко в экранизации оперетты И. Дунаевского «Вольный ветер». Однако эта роль так и не послужила толчком к дальнейшим творческим отношениям кинематографа с Лазаревым. По словам критика Е. Стишовой, «Лазарев после своего дебюта явно «пошел на понижение». Кинематограф не очень интересовался актером, который в короткое время стал одним из ведущих в Театре имени В. Маяковского, заметной фигурой среди московской театральной молодежи. Его театральная репутация настолько упрочилась, что он мог себе позволить сниматься в проходных ролях, изучая по ним грамматику кинематографа. Правда, он мог себе позволить и другое - не сниматься совсем... Однако Лазарев считает, что «современный актер не может быть вне кинематографа». Он брался за те немногочисленные роли, которые ему предлагали, работая над ними со скрупулезной тщательностью театрального мастера, приученного к тренажу, к трудовому поту, к трудному способу добывания сценической правды...»
Всесоюзная слава пришла к Лазареву в 1968 году с выходом на экраны фильма Георгия Натансона «Еще раз про любовь», в котором актер сыграл роль молодого ученого-физика Электрона, фильм занял 12-е место в прокате, собрав 36,7 млн. зрителей.
А. Лазарев вспоминает: «После премьеры фильма меня со всех сторон стали осаждать толпы поклонниц. Это был бум - советский пуританизм процветал, а тут вдруг кино, где люди говорят о любви, о чувствах, целуются. Хотя главная «постельная» сцена не представляла собой ничего предосудительного: я лежал в наглухо застегнутой пижаме, а моя партнерша - Татьяна Доронина - стояла у окна в пальто. А поклонницы действительно порой досаждали. Люди же разные: есть такой сорт девиц: если на них не обращают внимания, они озлобляются и могут, например, разбить стекло в машине или кинуть в тебя бутылку. Но были и люди, которые стали друзьями нашего дома. Одна женщина, Тамара, даже стала крестной нашего сына...»
В 70-е годы Лазарев сыграл еще ряд ролей в картинах разных режиссеров, однако роли подобной Электрону в его биографии уже не случилось. На его счету были фильмы: «Цветы запоздалые» (1970), «Дмитрий Кантемир» (1974, роль Петра I), «Время ее сыновей» (1976), «Собственное мнение» (1977), «Риск - благородное дело» (1978), «Бархатный сезон» (1979).
В 1975 году А. Лазарев вступил в ряды КПСС.
В 1977 году ему присвоили звание народного артиста РСФСР. В том же году он был удостоен Государственной премии СССР за спектакль «Venseremos!» («Интервью в Буэнос-Айресе») в Театре имени Маяковского.
В отличие от мужа Светлана Немоляева долгое время была известна только в узких кругах театральных зрителей, любивших ее за роли в спектаклях: «Родственники», «Проводы белых ночей», «Трамвай «Желание», «Кошка на раскаленной крыше» и др. В кино Немоляевой долгое время не везло. Она пробовалась на роль Шурочки Азаровой в картине Э. Рязанова «Гусарская баллада», но пробы не прошла. Та же история повторилась в другом фильме этого же режиссера - «Ирония судьбы, или С легким паром!», где Немоляева должна была сыграть главную роль. У нее было восемь проб, но все закончились неудачей. И только в 1977 году, сыграв у Рязанова в фильме «Служебный роман» Олю Рыжову, актриса обрела наконец популярность.
В 1980 году С. Немоляевой присвоили звание народной артистки РСФСР.
Как и все предыдущие, 80-е годы прошли для звездной четы Лазарев - Немоляева под знаком творческой активности. Для Театра имени Маяковского то время было лучшим периодом в его биографии, большинство его спектаклей шли с аншлагами. Дело порой доходило до курьезов: многие ведущие артисты театра не могли купить билеты на собственные спектакли для знакомых и поэтому записывались на бронь в месткоме, стояли в очередях. В том числе и Лазарев с Немоляевой. На сцене они играли ведущие роли в спектаклях: «Кошка на раскаленной крыше», «Бег», «Она в отсутствии любви и смерти», «Плоды просвещения», «Смех мангусты» и др.