В 1865 г. в одном из писем Толстой сообщает о своем намерении «написать resume всего того, что я знаю о воспитании и чего никто не знает, или с чем никто не согласен». Речь шла о задуманной писателем «Азбуке», которая должна была стать учебной книгой для «всех детей от царских до мужицких». По собственному признанию писателя, на составление «Азбуки» он потратил четырнадцать лет, т. е. отсчет сознательно велся им не с момента непосредственного начала работы над книгой (вышла в 1872 г.), а со времени педагогической деятельности в Яснополянской школе.
На эту работу Толстой направил поистине титанические усилия и был уверен, что «памятник воздвиг этой Азбукой». В нее вошли изложенные в доступной для детского восприятия форме сведения по основам всех наук. «Азбука» включала, помимо разделов, направленных на обучение чтению, письму и счету, так называемые Русские и Славянские книги для чтения, а также пояснительные методические указания для учителя.
Создание «Азбуки» было связано в сознании Толстого с новым подходом к своему художественному творчеству, с новым взглядом на развитие русской литературы. В 1872 г. писатель высказывает также мысль о «возрождении в народности» литературы, поэтического творчества. Это свидетельствует о том, что «изменил приемы своего писания и язык» и что «если будет какое-нибудь достоинство в статьях азбуки, то оно будет заключаться в простоте и ясности рисунка и штриха, т. е. языка». Толстой пытался добиться в своих произведениях такого языка, которому было бы доступно выражение «всего, что только может желать сказать поэт». Именно таким языком, считал он, говорит народ и именно такой язык «есть лучший поэтический регулятор». Образцы произведений, которые сочетали в себе поэтичность, законченность формы, ясность и образность языка, писатель нашел в «народной литературе», объединяя в этом понятии фольклор и древнерусскую литературу. Из этих источников он черпал богатейший материал для своей книги («Вольга-богатырь», «Мику-лушка Селянинович», «Святогор-богатырь»). Работа над переложениями и переводами произведений «народной литературы», обработки басен Эзопа и фольклора других народов стали своеобразной школой для самого писателя.
Главное богатство «Азбуки» — Русские и Славянские книги для чтения, куда включены небольшие рассказы, знакомые каждому с детства («Лев и собачка», «Филипок», «Акула», «Кавказский пленник» и множество других) и преследующие прежде всего цели нравственного воспитания («Лгун», «Косточка» и др.). В Славянских книгах для чтения (куда включены церковнославянские и древнерусские памятники) писатель также преследовал образовательные и воспитательные цели: рядом со сказаниями из Несторовой летописи приводятся жития (Сергия Радонежского, например) и поучительные слова (например, о монахе, нашедшем тысячу золотых и возвратившем потерявшему, не требуя награды; о бедном труженике Мурине-дровосеке, чьи молитвы были более всего угодны Богу).
Результаты предпринятых Толстым поисков новых «приемов писания» в полной мере сказались на его новой работе — романе «Анна Каренина» (1873—1877; публиковался в «Русском вестнике»). Широта охвата современной действительности и глубина проблем, поставленных в этом романе, превращают его в эпическое полотно, вполне сопоставимое с «Войной и миром», однако роман отличается сравнительной лаконичностью повествования и афористической емкостью языка.
Существуют, по крайней мере, три варианта объяснений того, как возник у Толстого замысел этого романа: намерение автора написать о женщине «из высшего общества, но потерявшей себя»; пример вдохновивших писателя пушкинских незавершенных отрывков «Гости съезжались на дачу» и «На углу маленькой площади»; и, наконец, зафиксированный современниками рассказ писателя о том, как во время послеобеденной дремы, как видение, ему представился образ красивой женщины-аристократки в бальном платье. Так или иначе, но вокруг найденного женского типа в творческом воображении Толстого очень скоро сгруппировались все мужские типы, привлекавшие его внимание. Образ главной героини романа претерпел в процессе работы значительные изменения: из порочной женщины, отличавшейся вульгарными манерами, она превратилась в сложную и тонкую натуру, в тип женщины «потерявшей себя» и «невиноватой» одновременно. История ее жизни разворачивалась на широком фоне пореформенной действительности, которая подверглась в романе глубочайшему авторскому анализу, преломленному сквозь призму восприятия и оценки одного из самых автобиографических героев Толстого Константина Левина (Лёвина, как его называл автор, возводя фамилию героя к своему имени). Его сюжетная линия — равноправная по значению часть содержания романа.