Именно этим он снискал к себе глубочайшее уважение членов будущего Королевского общества, и именно этим объясняется их почётное предложение — стать единственным платным сотрудником общества, куратором экспериментов. За казённую квартиру в Грешем-колледже и тридцать фунтов в год он должен был еженедельно показывать в обществе несколько новых экспериментов. Его обязанности были сформулированы так: «Представлять обществу каждый раз, когда оно заседает, три или четыре значительных эксперимента, не ожидая компенсации до тех пор, пока общество само не сочтёт необходимым вознаградить его за труды». (Не забудем, что Гук по социальной табели о рангах того времени был единственным членом Королевского общества, которого нельзя было считать «джентльменом».)
Гук изучал влияние погоды на показания барометра, изобрёл проекционный фонарь, подводный колокол, метод телеграфии, зуборезный станочек для часов. Он открыл вращение Марса и первым обратил внимание на двойные звёзды. Гуку принадлежит идея использовать в качестве нуля температуры точку замерзания воды, которая, как он выяснил, всегда отличается завидным постоянством. Он проверял все сомнительные эксперименты, предлагавшиеся Королевскому обществу, он обеспечил сбор многочисленных фактов и систематизацию явлений, которые потом смогли стать материалом для строительства новой науки. В Королевском обществе он поставил более четырёхсот опытов. И кроме всего прочего, коллекционировал для общества всевозможные редкости и курьёзы, поражавшие его воображение. Он собирал их где только мог, покупал, выменивал, получал в дар, уговаривал подарить или завещать обществу. В музей Королевского общества были, например, доставлены: живородящий страус, растение, выросшее в желудке дрозда, кожа смуглого мавра с седой бородой и волосами; «но более всего достойны описания часы, приводимые в движение магнитом и предназначенные для определения на море расстояний до континентов по долготе».
Пламя лондонского пожара высветило неизвестные ранее стороны его гения. Пожар потребовал вмешательства научных сил. Правительство обратилось в Королевское общество с просьбой разработать план переустройства Лондона, и естественно, в первую очередь эта нелёгкая и почётная задача встала перед Реном и Гуком. Гук был молод, он с необычайным энтузиазмом и энергией взялся за дело. Будучи назначен городским землемером и инспектором строительных работ, он разработал несколько проектов перестройки Лондона, проложив сквозь пепелища и кладбища каминных труб прямые магистрали. Он создал на бумаге Лондон будущего. Этот город был, конечно, невозможен. Широкие проспекты, намеченные им, неизбежно сносили чьи-то дома, вторгались в частные владения, ущемляли чьи-то интересы. К Гуку стала обращаться масса людей, предлагавших взятки. Они были не против магистралей, но хотели бы, чтобы эти магистрали пролегли по другим местам. Гук с негодованием выпроваживал их, но на их место приходили другие визитёры. Гук стал одним из главных архитекторов нового Лондона. Он построил больницу под названием «Бедлам» и королевский лекарский колледж. Он хвастал, что заработал на этом кучу денег, и показывал в доказательство большой кованый сундук.
Гук был весьма общительным человеком, любил проводить время с друзьями в весёлых тавернах (только в его дневниках насчитывается более двухсот их наименований), основывать тайные общества и секретные клубы. Ричард Уоллер предпослал посмертному сборнику научных работ Гука введение, в котором он описал его характер, привычки и внешность. Вот что он пишет: «Что касается его личности, то он отнюдь не был изгоем, хотя был сильно горбат. Я слышал от него и других, что когда-то он был строен — примерно до шестнадцати лет, но с тех пор он стал развиваться неправильно из-за излишнего увлечения гимнастическими упражнениями на турнике… Он остался и низкорослым, хотя, судя по ногам, он должен был бы быть выше среднего роста. Он был активным, неустанным гением, почти до самых своих последних дней спал очень мало, редко ложился спать раньше 3–4 часов утра, притом редко спал в постели; чаще всего он продолжал свои научные изыскания всю ночь, компенсируя это лишь кратким дневным сном. Характер его был меланхоличным, недоверчивым и ревнивым, что с годами становилось всё заметней».