Головнин «с ужасом и горестью» воспринял попытку демарша великого князя. Он полагал, что тому виною доктор Гауровиц и супруга Константина Николаевича, великая княгиня Александра Иосифовна, желавшие отплыть в свите великого князя за границу исходя из своих личных целей и эгоистичных расчетов – крестьянская реформа мало их интересовала. Жена Константина Николаевича, «находясь под влиянием людей крайне ограниченных, из консерваторов, желала удалить великого князя от так называемых красных, которые составляли крестьянское положение». Отстранив его от всякого участия в крестьянском деле, великая княгиня не хотела его ссорить окончательно с русским дворянством, «которое враждебно смотрело на все это», – констатировал Головнин. Сам же великий князь, по свидетельству биографа, часто соглашался с их доводами из-за «природной скромности».
В конце концов душевные колебания и скепсис великого князя были преодолены. С 10 октября 1861 года начались почти ежедневные заседания Главного комитета, куда уже поступил разработанный Редакционными комиссиями Заключительный проект крестьянской реформы. Эти заседания продолжались до января 1861 года и проходили в жарких спорах, взаимных колкостях между сторонниками и противниками реформы.
Нередко присутствовавший на заседаниях Комитета император Александр II не выходил, по выражению Головнина, «из системы молчания», допуская полную свободу прений. Тем весомее было слово великого князя в поддержку введения института мировых съездов, чтобы оградить интересы крестьянства против «преобладающего влияния дворянства, их корыстолюбия». Константин Николаевич умело сдерживал полемический задор генерала М. Н. Муравьева и князя В. А. Долгорукова, стремившихся убедить царя в необходимости уменьшить земельные наделы крестьян и увеличить их повинности. Уже к ноябрю он вполне овладел искусством сдерживания своих оппонентов и «не допускал споров пустых», затягивающих дело. Поэтому работа Комитета под председательством его высочества была завершена менее чем за полгода. 19 февраля 1861 года Александр II подписал Манифест об освобождении крестьян.
Однако противники этой великой исторической развязки материализовали свое затаенное недовольство в «ненависти, клевете и злобе» по отношению к брату царя. Головнин считал, что результатом интриг «ретроградной партии» стало последовавшее вскоре удаление великого князя из Петербурга через назначение его наместником Царства Польского (1861). По ощущениям самого великого князя, его придворные недоброжелатели никогда не могли забыть и простить его роли в крестьянской реформе и того, что он и в дальнейшем, «как цепной пес», оставался на страже принципов 1861 года.
В отличие от многих российских сановников великий князь Константин Николаевич видел ценность науки как опоры политики. Вероятно, именно поэтому его энергичная, нацеленная на реформы государственная деятельность сочеталась с активным участием в научной жизни России. Особенность этого участия состояла в том, что, не будучи ученым, он помогал организации творческих сил страны благодаря своему председательству в научных обществах – Географическом, Археологическом, Техническом и других.
Его первым научным поприщем стало Русское географическое общество. 6 августа 1845 года император Николай I утвердил ходатайство учредителей Общества, известных ученых, путешественников и мореплавателей – К. Бэра, Ф. Врангеля, К. Арсеньева, Ф. Литке, В. Даля, В. Струве, П. Кеппена и других – с отпуском значительной суммы в пользу Общества из государственной казны. Тем же указом император согласился на избрание своего сына Константина Николаевича председателем Общества. Так, еще до присяги, до совершеннолетия, перед великим князем открылась перспектива тесных контактов с научной общественностью России.
Включившись в большую политику, Константин Николаевич научился использовать свое положение для выгод науки. На средства Русского географического общества и Морского министерства печатались труды по этнографии, географии, статистике, снаряжались экспедиции за Урал, в Заполярье, Среднюю Азию, Сибирь. По инициативе великого князя в 1856 году была отправлена литературная экспедиция для исследования жизни русской деревни. Среди участников экспедиции были приглашенные великим князем известные русские писатели – С. В. Максимов, Д. В. Григорович и другие.