В последующие годы Монтефиоре выступал от имени преследуемых евреев в Марокко, Румынии и России; в 1858 году он безуспешно добивался от Ватикана возвращения Эдгардо Мортары, еврейского мальчика, изъятого из семьи папскими властями. Как еврейский государственный деятель, он был первопроходцем не только благодаря своим громким ходатайствам, но и потому, что он был пионером в области сбора средств, организуя усилия по оказанию помощи, которые объединили глобальное сообщество евреев в единую цель.
Как лучше всего отметить пожизненное служение Монтефиоре? На собрании "Шеарит Исраэль" Шифф сказал: "В нижней части нашего города проживает еврейское население, которое в социальном плане стоит так же низко и ничем не лучше, чем представители нашей расы в Восточной Европе, Африке и Азии", - сказал он, выдвинув идею строительства "нового квартала улучшенных доходных домов" под названием Montefiore Tenements. Участники выдвигали и другие предложения, но Шифф и его товарищи в конце концов остановились на создании давно необходимого учреждения: больницы для долгосрочного ухода за пациентами с хроническими и неизлечимыми заболеваниями - туберкулезом, раком, сифилисом, детским параличом, клинической депрессией. Шифф назвал Майера Лемана "одним из тех, кто первым заговорил о необходимости создания дома или больницы для неизлечимых больных, и он никогда не успокаивался, пока благородный идеал не был осуществлен".
Дом Монтефиоре для хронических инвалидов (позднее - больница Монтефиоре) открылся в октябре 1884 года, в день рождения Мозеса Монтефиоре, 24 октября. Заведение на двадцать шесть коек под руководством одного врача размещалось в каркасном доме стоимостью тридцать пять долларов в месяц на углу Восточной 84-й улицы и Авеню А (позднее Йорк-авеню). В день открытия оно приняло пять пациентов. Старший сын Майера Лемана, Зигмунд, был членом совета директоров. Но именно Шифф был наиболее тесно связан с домом Монтефиоре, служа в качестве президента в течение тридцати пяти лет, вплоть до года перед своей смертью.
Сначала больница обслуживала только еврейских пациентов, но через несколько лет после основания она открылась для людей всех вероисповеданий. Шифф считал дом живым "памятником еврейской доброжелательности".
Из всех учреждений, которые Шифф помогал создавать в течение многих лет, Монтефиоре была первой, и Шифф считал ее своей любимой. "Я воспитывал ее, как своего собственного ребенка", - сказал он однажды. Под его заботливым, но строгим руководством больница неуклонно росла, и к началу 1920-х годов в ней могло разместиться восемьсот пациентов.
Шифф управлял Монтефиоре с той же авторитарностью, которую он проявлял в своей деловой и домашней жизни. Когда один из директоров Монтефиоре во время заседания совета директоров однажды упрекнул его в тиранических наклонностях, Шифф ответил неапологетично: "Я не знал, что считается, будто я выступаю в роли деспота на посту президента Montefiore Home, но это правда, что я очень ревностно отношусь к чести и достоинству этого учреждения".
Шиффа, тонкокожего человека, часто бывающего на виду, редко забавляли шутки в свой адрес, если только он сам их не отпускал. Однажды один из членов совета директоров предложил новый подход к сбору средств, и Шифф ответил на это рассказом, в котором лукаво высмеивалась его собственная контролирующая натура. Он рассказал историю о нищем, который попросил у Ротшильда подаяние в две марки. Богатый банкир, посмеявшись над ним, сказал: "Как это ты пришел к Ротшильду и просишь такую маленькую сумму, как две марки?". Возмущенный нищий ответил: "Willst Du mich mein Geschäft lehren?" (Вы научите меня моему делу?)
Особенно на первых порах Шифф принимал самое активное участие в делах больницы, лично расследовал жалобы на питание и следил за тем, чтобы оплачивались счета за уголь. Он регулярно осматривал помещения (в 1889 году больница переехала в более просторные помещения в Западном Гарлеме, а в 1913 году - в нынешнее место в Бронксе), всегда отказывая нервным сотрудникам, которые предлагали проводить его во время обхода. Он проверял каждого претендента на одну из желанных коек, объясняя свой вердикт в подробных записках. "Ничто не могло заставить его изменить это решение, если он считал его справедливым", - вспоминал один из директоров Монтефиоре. На него не повлияли и лоббистские усилия в интересах конкретных претендентов. "Мы не можем пренебрегать бедным пациентом, за которого некому заступиться", - говорил он. Казалось, он проявлял предубеждение в пользу пациентов, у которых не было защитников.