Сразу же после завершения боевых действий Даян приступил к созданию военного управления в секторе Газа. Он стремился выявить среди арабского населения силы, готовые сотрудничать с Израилем, хотя бы для того, чтобы обеспечить нормализацию жизни населения этого района. Надо сказать, что Даян отчаянно сопротивлялся уходу израильтян с Синайского полуострова в обмен на международные гарантии и пытался убедить вернувшего власть Бен-Гуриона не уступать давлению со стороны мирового общественного мнения. Когда ему стало ясно, что отвод войск неизбежен, он предложил, чтобы Израиль передал Синайский полуостров Египту, а не войскам ООН, с тем чтобы получить непосредственно от египтян гарантии свободы судоходства и спокойствия на границах.
Наступило десятилетие относительного затишья. Разумеется, что полная эвакуация войск с Синайского полуострова стала для Даяна «горькой пилюлей». Но он сумел проявить при этом чувство юмора. В январе 1958 года он закончил свою службу на посту начальника генерального штаба, демобилизовался из армии и вступил в партию МАПАИ, ожидая, что Бен-Гурион предложит ему место в партийном руководстве. Его решением вернуться к политической деятельности ветераны партии были недовольны, усматривая в нем соперника по борьбе за лидерство. Тем не менее, Даян принял участие в выборах 1959 года и был избран в кнессет. Глава правительства Бен-Гурион назначил его министром сельского хозяйства, что явно не удовлетворило амбиций генерала, да и не принесло реальных плодов. Именно тогда он понял разницу между армией, где отдают и выполняют приказы, и гражданским министерством. Даян оставил этот пост, и новый премьер-министр Леви Эшкол в 1963 году передал ему портфель министра финансов.
Спустя год Даян окончательно подал в отставку. Он занялся работой в рыболовецкой фирме и написанием «Дневника Синайской кампании», но в 1967 году, незадолго до Шестидневной войны, правительство Израиля назначило его министром обороны. Хотя подчиненные Даяна уже в основном разработали план войны, именно он руководил наступлением, в ходе которого 5 июня был нанесен упреждающий удар с воздуха, уничтоживший большую часть египетских воздушных сил на аэродромах. Даян не только нанес поражение Египту меньше чем за неделю, но и захватил у Сирии стратегически важные Голанские высоты. То, что произошло между понедельником 5 июня и субботой 11 июня 1967 года, вошло в мировую историю. Шесть дней израильская армия удерживала фронт по периметру, протянувшемуся вдоль Суэцкого канала, Суэцкого пролива, залива Акаба, долины реки Иордан и Голанскими высотами. Даян активно участвовал в осуществлении боевых операций. Его фотографии в джипе в песках Синая обошли газеты всего мира. Характерно, что, будучи к тому времени давно лицом штатским, он появлялся на фронтах исключительно в военной форме. Шестидневная война принесла Даяну славу.
Став министром обороны, он играл важную роль в управлении оккупированными территориями, и, надо признать, что после 1967 года израильская политика на оккупированных территориях была весьма успешной. Об успехе политики Даяна свидетельствовало и пресечение деятельности террористов в Иудее и Самарии, их ликвидация в полосе Газа, широкое участие арабов в выборах в местные органы власти на Западном берегу реки Иордан. Даже после того, как Голда Меир в 1969 году возглавила правительство, Даян остался на своем посту. Постепенно между ними установились нормальные отношения и появилось взаимное уважение.
Слава Даяна лишь временно померкла после первоначального поражения, вызванного внезапным нападением египтян в октябре 1973 года – война «Судного дня» («Йом-Киппур»), когда израильтяне понесли беспрецедентные потери. Хотя Даяну все же удалось одержать победу, он подвергся критике за то, что его армия оказалась не подготовленной к войне, и после окончания войны ушел в отставку. Правда, комиссия Аграната, расследовавшая причины неудач, сняла с Даяна обвинение в личной ответственности за это. Однако в состав правительства, сформированного Ицхаком Рабином в 1974 году после отставки Голды Меир, он не был включен. Во власть он вернулся при весьма неожиданных обстоятельствах. После победы на выборах в 1977 году блока правых партий Ликуд Менахем Бегин, занявший кресло премьер-министра, предложил Даяну портфель министра иностранных дел. Тот принял предложение. Вместе с Бегином он сыграл решающую роль в переговорах, приведших к достижению мира между Израилем и Египтом. В 1980 году он вышел из правительства из-за разногласий по палестинской проблеме.