О том, как начиналась ее театральная работа, Демидова вспоминала: «Юрий Любимов… сделал на нашем курсе свой первый спектакль – "Добрый человек из Сезуана". Эта постановка стала событием для театральной Москвы. Команда, которая делала этот спектакль, решила не останавливаться на достигнутом. В это время Театр драмы и комедии на Таганской площади переживал не лучшие времена – туда перестал ходить зритель. Мы совместно создали новый Театр на Таганке. Не имели значения ни звания, ни возраст – сегодня ты играл главную роль, завтра был в массовке». Правда, после учебного дебюта в пьесе Брехта молодая актриса не смогла справиться с ролью Веры в спектакле «Герой нашего времени». «Первую роль из классики я провалила, – признавалась она потом. – Была я – только что закончившая театральную школу, и был Лермонтов – недосягаемая вершина, на которую смотреть можно, только задрав голову… До сих пор не могу избавиться от ученического страха перед Юрием Петровичем Любимовым… А тут – Лермонтов! А где-то внизу – мы».
Робким и неуверенным был и кинодебют Демидовой в картинах «Ленинградская симфония» (1957 г.) и «Комэск» (1965 г.). Но уже последовавший за ними фильм по повести О. Берггольц «Дневные звезды» (1966 г.) стал первым и очень удачным в созданной ею галерее интеллектуальных героинь. В нем актриса сыграла и конкретную судьбу, и одновременно обобщающий образ Поэта, через сердце которого всегда «проходит трещина мира». Стихия поэзии, судьба творческой натуры, женщины-гения оказалась особенно родственной актрисе. И спустя несколько лет она сыграет роль еще одного замечательного поэта – Леси Украинки в фильме «Иду к тебе» (1972 г.). Но наметившееся в ее творчестве своеобразное «амплуа великой женщины» так и не сформировалось. Однако тонко чувствующая поэзию актриса сумеет выработать особый стиль чтения стихов – авторский. Она с огромным успехом будет исполнять поэтические произведения в концертных залах и по телевидению, читая их так, как слышали их внутренним слухом сами поэты. Недаром друг и издатель А. Блока С.М. Алянский пришлет ей восхищенное письмо, в котором даст высшую оценку ее работе, назвав чтение стихов поэта совершенно блоковским.
После выхода «Дневных звезд» Демидову стали наперебой приглашать сниматься. В 1968 г., о котором все исследователи ее творчества будут писать как о переломном в ее судьбе, она появится сразу в пяти фильмах! Вчера еще безвестная, начинающая, она сразу же попадет в число первых, самых перспективных и ярких. Среди массы хвалебных строк особенно обращают на себя внимание слова из рецензии В. Шитовой: «…лицо – как холст, наноси любой портрет…» И действительно, во всех своих работах на экране актриса совершенно разная: в «Живом трупе» – корыстная, расчетливая и даже злая Лиза; в «Шестом июля» – страстная, цельная и трагическая в своей одержимости революционерка Спиридонова; в «Щите и мече» – обособленная от всего человеческого Ангелика. И дело было не только в гриме, выразительной пластике и удачно найденных интонациях голоса. Главным было внутреннее перевоплощение.
Таким же насыщенным и разнообразным был и театральный репертуар Демидовой. Она играла главные роли в пьесах «Антимиры» А. Вознесенского, «Тартюф», «Час пик», «Бенефис» (по пьесе А. Островского «Гроза»), «Деревянные кони», «Преступление и наказание» и др. В 60 – 70-е гг. жизнь ее мчалась, будто «на перекладных». Но она старалась все успеть. Иногда этот бешеный ритм раздражал, утомлял, оборачивался бессонницей и мучительными раздумьями о том, что все снято и сыграно не так, как нужно. Но щелкала хлопушка или поднимался занавес – и актриса была готова к новой работе. Демидова никогда не капризничала и не подводила партнеров. Свидетельством ее ответственного отношения к работе может служить такой эпизод, рассказанный самой актрисой: «Когда я снималась у Л. Шепитько, мне приходилось еще почти каждый день играть в театре. И вот я выбрала три дня, лечу к ней в Ялту. В самолете у меня на шубе оторвался крючок, и я стала его пришивать. Выходит стюардесса: "Что вы делаете?! Хуже приметы в самолете не бывает!" У меня как торчала иголка, так и осталась. Летели мы ужасно, садились ужасно. Наконец сели. Выходит стюардесса и, глядя мне в глаза, говорит: "Мы приземлились в Киеве". А летели в Симферополь! Выхожу. Знакомых в Киеве у меня нет, а судя по тому, что в аэропорту люди спят и на полу, и в туалетах, нелетная погода уже давно. Вдруг объявляют через два часа самолет на Одессу. Прилетаю, беру такси, говорю: "Мне в Ялту". У одесского таксиста даже не хватило юмора оценить эту ситуацию! По правилам, мы не могли пересекать границу области, и я меняла такси, как перекладных: Одесса – Николаев – Херсон – Симферополь – Ялта. В конце дороги расплачивалась уже какими-то золотыми брелоками от часов. Ночь, дорога, незнакомые люди. Но я не думала тогда об опасности… Утром Лариса собрала всех на съемку, но работать мы не смогли из-за погоды. А вечером я уехала поездом».