На осенней выставке «Мир искусства» в 1912 г. состоялся и показ первых картин, исполненных художником новым, изобретенным им живописным методом – «лучизмом». Используя его, Ларионов изображал не сам окружающий мир, а потоки света и цвета, излучаемые предметами, теряющими свой реальный облик в этих потоках. «Лучизм» считается одним из первых опытов беспредметного (абстрактного) искусства и ярким проявлением авангардизма в русской живописи, наряду с супрематизмом Малевича и футуризмом Татлина. Ларионов этим методом достигал небывалых художественных форм, создавал новую причудливую реальность. Но даже в работах, где, кажется, вообще ничего не изображено («Стекло/прием лучизма», «Этюд лучистый», «Лучистая камбала и скумбрия», «Лучистый петух», все в 1912 г.), где все окутано волнами окрашенного света, смутная предметная реальность проступает в виде народного изофольклора, вспыхивая одновременно чем-то неземным и фантастическим. В стиле «лучизма» были оформлены иллюстрации к книге Крученых «Старинная любовь» (1912 г.), где текст естественно переплетается с рисунками, создавая целостный художественный образ.
Причудливые и полупристойные «Венеры» (1912 г.) – «Кацапская», «Бульварная», «Солдатская», «Еврейская», «Негритянская» – написаны в стиле примитивизма, как и четыре больших полотна под общим названием «Времена года» (1912 г.). Картины, окрещенные критиками как «инфантильный примитив», больше напоминали искусно выполненные детские рисунки, которые очень высоко ценил сам художник. Каждое полотно Ларионов сопровождил по-детски наивными стихотворениями. На холсте «Весна» он написал: «Весна ясная, прекрасная. С яркими цветами, с белыми облаками». В стиле примитивизма выдержаны иллюстрации к сборнику футуристических стихов «Мирсконца» Хлебникова. В оформлении книги Крученых «Полуживой» Ларионов использует стилистику наскальных изображений. А издание «Помада» современники сравнивали с филигранным ювелирным украшением, настолько оригинально выглядели его иллюстрации на золотых паспарту. Живописная фантазия Ларионова была безгранична и не знала повторений.
Творческую самобытность и «авангардность» художник подкреплял постоянным «ошарашиванием» публики своим поведением «в миру» и созданием шума вокруг собственной персоны. Авангардным было не только его искусство, но и личная жизнь. Ларионов с Гончаровой многое делали «впервые»: приняли участие в съемках первого русского футуристического фильма «Драма в кабаре №13» (1914 г.), участвовали в ими же организованном шествии с раскрашенными лицами по улицам Москвы (1913 г.). Это был первый публичный «боди-арт», звучно названный «убийством лица». Для большей убедительности акции Ларионов выпустил манифест «Почему мы раскрашиваемся», где апеллировал к «русскому балагану, площадному циркачеству и весеннему розыгрышу». Если же газетный шум и улюлюканье в его адрес смолкали, художник в срочном порядке публиковал «саморекламные монографии» под псевдонимом Эли Эганбюра и Варсанофия Паркина. Исследуя его творчество, искусствовед А. Корзухин писал: «Делание навыворот, наизнанку, "мирсконца", антиприличие под стать искусству протеста или подчеркнутое приличие как кукиш вместо ожидаемого скандала, короче, антибуржуазность вкупе с антипарадностью, – вот что такое жизнь в авангарде. Жизнь конечно суматошная и нервная (что усугублялось вспыльчивой задористостью характера Ларионова), но зато рождавшая новый сплав картины и личности, где не было места пошлым условностям и рыночным законам».
Сергей Дягилев, известный организатор выставок русского искусства в рамках «Русских сезонов» в Париже (с 1907 г.) и создатель труппы Русского балета (1911-1926 гг.), одним из первых открыл неподражаемый дар Ларионова и Гончаровой. И он же в 1915 г. предложил супругам заняться сценографией в его антрепризе. Совместно с балетной труппой они объехали с гастролями Швейцарию, Италию, Испанию, а с 1918 г. поселились в Париже. Результаты работы художников над «карнавальным миром» театральных декораций и костюмов ошеломили европейскую публику, покорили новизной замыслов, красочностью и экзотичностью. Их творческий вклад в успех русского балета был огромен. Виртуозная фантазия, изощренный вкус, пиршество красок, мир сказочных причудливых образов обогатили сценическое искусство XX в. И хотя оформленные ими спектакли стали достоянием истории, но эскизы театральных костюмов, декораций и мизансцен, портреты композиторов, хореографов и артистов балета вошли в художественную сокровищницу их творческого наследия. В 1915-1917 гг. Ларионов и Гончарова оформили спектакли «Ночное солнце», «Литургия», «Садко» Римского-Корсакова; «Кикимора», «Русские сказки», «Баба-Яга» Лядова; «Испанская рапсодия» Равеля. В период с 1921 по 1932 г. – «Шут», «На Борисфене» Прокофьева; «Снегурочку» Римского-Корсакова; «Лисицу», «Жар-птицу» Стравинского; а в 1930-1940 гг. – балет «Богатыри» Бородина и оперу «Кощей Бессмертный» Римского-Корсакова. Это был огромный многоплановый труд, всегда оригинальный, содержащий неожиданные решения.