После соединения с кубанцами и переформирования войск генерал Марков получил в командование 1-ю отдельную пехотную бригаду: к его Офицерскому полку были присоединены 1-й Кубанский стрелковый полк, две батареи артиллерии, 1-я инженерная рота. У Кубанцев-добровольцев, от рядового до командира, Марков сразу же снискал любовь, преданность и веру, те же чувства, что и в его «родном» полку. Генерал сам входил во все дела бригады и во все детали. Его отличали не только требовательность и строгость, но и то, что он умел в любой нужде защитить своих подчиненных, интересы своей бригады. Сам Сергей Леонидович скромно объяснял свое влияние не своими талантами, а только тем, «что живет жизнью солдат и разделяет все опасности со своими подчиненными».
В составе Добровольческой Армии Марков повел свою бригаду к Екатеринодару – главной цели похода. 24 марта была взята Георгие-Афипская: бригада Маркова ворвалась в станицу с востока, совместно с другими частями разгромив красных и захватив до 700 артиллерийских снарядов. 26–27 марта последовала переправа через реку Кубань у станицы Елизаветинской: «В продолжение нескольких дней мы видели на пароме высокую фигуру нашего любимца в белой папахе, с плетью в руке, распоряжавшегося переправой войск и раненых», – свидетельствует очевидец.
28 марта 1918 года начались бои Добровольческой Армии за овладение столицей Кубани. Но бригада Маркова, находившаяся в арьергарде, еще не подтянулась к Екатеринодару. Волнение у «марковских» Добровольцев было огромное. Марков утешал: «Без нас города, пожалуй, не возьмут», – однако и сам переживал то же, что и все: недаром он послал в Штаб Армии записку, досадуя, что его бригаде придется попасть в город к «шапочному разбору».
29 марта, завершив переправу, Сергей Леонидович выразил свое негодование начальнику Штаба Армии генералу И. П. Романовскому: «Черт знает что! Раздергали мой Кубанский полк, а меня вместо инвалидной команды к обозу пришили. Пустили бы сразу со всей бригадой, я бы уже давно был бы в Екатеринодаре».
С прибытием 1-й бригады генерал Корнилов решил возобновить наступление на город. 29 марта в 12 часов 45 минут генералу Маркову был отдан приказ: «овладеть конно-артиллерийскими казармами, а затем наступать вдоль северной окраины, выходя во фланг частям противника, занимающего Черноморский вокзал». До атаки, которая должна была начаться в 5 часов вечера, Марков обошел все роты, стоявшие на передовой, и объяснил задачу: занять артиллерийские казармы. Атака была подготовлена всего семью снарядами – до такой степени приходилось экономить.
Казармы были взяты, и стоило это Офицерскому полку огромных потерь – до 200 человек, но настроение в нем оставалось боевым. Те, кто видели в этой атаке генерала Маркова, кто слышали его повелительный голос – «Друзья, в атаку, вперед!» – невольно думали о нем: «Бог войны».
Но противник значительно превосходил силами – 28 000 человек с 2–3 бронепоездами и 20–25 орудиями. Потери добровольцев под Екатеринодаром составили до 50 %. В боевом составе Армии осталось: в 1-й бригаде – около 1 200 человек, во 2-й – около 600. Конная бригада не смогла оказать существенной помощи, ее обход Екатеринодара ни к какому видимому улучшению обстановки не привел. Число же раненых в походном лазарете перевалило за 1 500 человек. Помимо всего, находящиеся в строю были крайне утомлены физически и морально. 30 марта Марков был вызван в Штаб Армии на военный совет, где, как бы подтверждая великую усталость своих бойцов… задремал. Разбуженный, он извинился перед генералом Корниловым: «Виноват, Ваше Высокопревосходительство! Двое суток не ложился».
Несмотря на заявления многих, в том числе и Маркова, что «люди не выдержат», Корнилов объявил о своем решении атаковать Екатеринодар на рассвете 1 апреля. Сергей Леонидович вернулся на свой участок как будто в бодром настроении, но полковнику Тимановскому и немногим другим приближенным сказал: «Наденьте чистое белье, у кого оно есть. Будем штурмовать Екатеринодар. Екатеринодара не возьмем, а если и возьмем, то погибнем».
Утром 31 марта пришло известие о смерти Корнилова. Старшими начальниками был получен приказ: осада снимается, Армия отходит, но предварительно, с наступлением темноты, Офицерский полк должен произвести демонстративную атаку. В это время остальные части снимались с позиций. «Мы почти окружены, – сказал Марков своим подчиненным. – Дальнейшее все будет зависеть от нас. Этой ночью мы должны оторваться от противника. Отход без привалов. В полном порядке». Ответил он и на другой вопрос, волновавший всех и казавшийся неразрешимым – о заместителе генерала Корнилова: «Армию принял генерал Деникин. Беспокоиться за ее судьбу не приходится. Этому человеку я верю больше, чем самому себе», – и этого было достаточно, чтобы волнения по поводу назначения нового Командующего улеглись.