1924.
Нелегально работает в Вене, куда приезжает Люба Ивошевич-Димитрова. Руководит заграничными органами БКП(т. с.) и секретариатом Балканской коммунистической федерации. На V конгрессе Коминтерна избирается кандидатом в члены Исполкома Коминтерна. Назначается представителем Коминтерна в Австрийской компартии.1925–1927.
Работает в аппарате ИККИ, совершает нелегальные поездки за границу. Люба переезжает из Вены в Москву. Софийский суд приговаривает Г. Димитрова и В. Коларова к повешению в публичном месте за организацию восстания в 1923 году.1927–1929
Вновь нелегально работает в заграничных представительствах БКП(т. с.) в Вене. Участвует в дискуссиях об историческом пути партии.1929–1933.
Нелегально проживает в Берлине по паспорту швейцарского подданного Рудольфа Гедигера. Руководит Западноевропейским бюро Исполкома Коминтерна и техническим пунктом БКП. Совершает поездки по странам Европы для координации работы компартий и организации международных мероприятий.1933.
9 марта арестован в Берлине вместе с болгарскими коммунистами Б. Поповым и В. Таневым. Во время следствия по делу о поджоге германского рейхстага узнаёт о смерти жены Любы в Москве. Ведёт политическую борьбу против выдвинутых обвинений на заседаниях суда в Лейпциге и Берлине. 23 сентября выступает с заключительной речью. После оправдательного приговора оставлен с товарищами в тюрьме.1934.
15 февраля Г. Димитрову, Б. Попову и В. Таневу предоставлено советское гражданство, и 27 февраля они прибывают в Москву. Их принимает Сталин в Кремле. Димитров избирается в руководящие органы Коминтерна. Выдвигает предложения о пересмотре политического курса Коминтерна и реорганизации ИККИ, которые получают поддержку Сталина.Вступает в брак с Рози Флейшман.
1935.
Выступает на VII конгрессе Коминтерна с докладом «Наступление фашизма и задачи Коммунистического Интернационала в борьбе за единство рабочего класса, против фашизма». Обосновывает политику широких народных фронтов и объединений. Избирается генеральным секретарем ИККИ. Обращается с предложениями о совместных действиях к Социалистическому Рабочему Интернационалу. Руководит преобразованиями в ИККИ. Выдвигает задачу обновления руководства БКП и преодоления сектантских и левацких ошибок.1936
. Победа народных фронтов во Франции и Испании. Димитров организует помощь испанским республиканцам, сражающимся с мятежниками Франко. Энергично поддерживает создание и деятельность интербригад. Обосновывает концепции правительства народного фронта и народно-демократического режима. Курирует деятельность Компартии Китая, нацеливает КПК на совместную с Гоминьданом вооружённую борьбу против японских захватчиков, содействует оказанию китайским коммунистам материально-технической и финансовой помощи.7 апреля у Димитровых родился сын Митя.
1937.
После февральско-мартовского пленума ЦК ВКП(б) и критики Сталина санкционирует политические и организационные меры, направленные на выявление «скрытых классовых врагов в Коминтерне». В соответствии с решением Политбюро ЦК ВКП(б) по докладу наркома НКВД Ежова разрабатывает и подписывает постановление ИККИ о роспуске Компартии Польши. Содействует И. Б. Тито в возобновлении деятельности Компартии Югославии. Направляет в Особый район Китая для помощи компартии в проведении политики единого антияпонского фронта кандидата в члены Секретариата ИККИ Ван Мина. Димитровы удочеряют его пятилетнюю дочь Фан.Избирается депутатом Верховного Совета СССР.
1938.
Во время отпуска в Кисловодске следит за событиями вокруг Чехословакии и пытается организовать противодействие агрессивным действиям Гитлера массовыми акциями протеста. Ведёт борьбу за освобождение незаконно арестованных в СССР болгарских, немецких и австрийских политэмигрантов, направляя ходатайства в различные инстанции. Часть репрессированных удаётся спасти.1939.
Анализирует причины поражения Испанской республики. В статье «Война и рабочий класс капиталистических стран» характеризует начавшуюся Вторую мировую войну как империалистическую и несправедливую с обеих сторон. По указанию Сталина ИККИ направляет директивы компартиям о прекращении антифашистской пропаганды и поддержке советско-германских соглашений.1940
. Организует деятельность аппарата и секретных служб ИККИ в новом комплексе зданий в Ростокине. Ориентирует Болгарскую компартию на борьбу против вовлечения страны в Тройственный пакт.1941.
Руководит расширенным заседанием Секретариата ИККИ, на котором определяются задачи компартий в связи с нападением Германии на СССР. Занимается эвакуацией аппарата и служб ИККИ и развёртыванием их работы в Уфе. Организует переброску диверсионно-разведывательных групп из числа политэмигрантов в Болгарию и оккупированные Германией страны. Координирует антифашистскую радиопропаганду и работу в лагерях военнопленных.