Объединительную и централизаторскую политику своих предшественников продолжил князь Гедимин (1316–1341). В 1323 г. он переносит столицу государства в город Вильно, построенный на месте древнего поселения кривичей в XI–XII вв. на Кривой (Лысой) горе. Именно при Гедимине большая часть современных белорусских земель присоединилась к ВКЛ: Берестье, Кобрин, Каменец, Туров, Пинск, а также Менск и Друцк с их князьями и Подляшье. Включая в свою державу местные земли, Гедимин не пытался менять местные традиции и обычаи, полностью сохранял права и владения феодалов, горожан и духовенства (всякий раз, когда этот принцип нарушался, государство оказывалось на грани распада). При нем ВКЛ сформировалось как феодальная монархия, в которой князь владел законодательной, исполнительной, судебной и военной властью. Гедимин стал родоначальником династии Гедиминовичей, а также королевской династии Ягеллоновичей в Польше. Еще при жизни Гедимин завещал великокняжеский престол любимому сыну – Евнуту, но братья Ольгерд и Кейстут организовали заговор и в 1345 г. захватили власть. Кейстут контролировал Жемойтию, Троки и вел борьбу с крестоносцами. Князь Ольгерд был провозглашен великим князем литовским (1345–1377) и занимался решением политических вопросов на востоке и юге страны. Он включает в состав княжества последние из белорусских земель (Брагинскую и Мозырскую), присоединяет Брянск, Смоленск, Подолье, Чернигово-Северские земли. В 1362 г. в битве при Синих Водах Ольгерд разбивает татар и присоединяет украинские земли. После трех походов на Москву в 1368, 1370, 1372 он расширяет свои владения на восточных рубежах до Можайска и Коломны. Таким образом, с середины XIII до первой четверти XIV в. из небольшого княжества в Понемонье выросла большая могущественная держава, с которой вынуждены были считаться немецкие ордены, монгольская Орда и другие соседи.
После смерти Ольгерда в 1377 г. между представителями великокняжеской семьи начинается борьба за власть. В свое время Ольгерд был женат дважды: на Марии Витебской и Ульяне Тверской. От обеих жен у него было 12 сыновей и 9 дочерей. Престол ВКЛ достался Ягайло (около 1351–1434), который также стремился к созданию централизованного государства. Это было непросто. Во-первых, реальную власть Ягайло имел только на территории своего отца Ольгерда. Во-вторых, на великокняжеский престол претендовал старший сын Ольгерда – 52-летний Андрей Полоцкий (1325–1399). Против Ягайло выступил и Кейстут, сумев в 1381 г. лишить его княжеского престола. Кейстут оставил племянника на свободе, выделив ему в удел Витебск. Однако в 1382 г. Ягайло внезапно осадил Трокский замок, захватил Кейстута и его сына Витовта. 15 августа 1382 г. Кейстута по приказу Ягайло задушили в подвале Кревского замка золотым шнурком от его собственного кафтана. После этого племянник устроил дяде пышные похороны, объявив народу, что он умер естественной смертью. Витовту с помощью жены Анны, княжны Смоленской, удалось сбежать к крестоносцам, которые использовали его как противовес Ягайло. В этих условиях Ягайло согласился принять Витовта обратно в ВКЛ на условиях возвращения последнему наследия Кейстута с передачей Городни и Берестья.