Перебравшись в Англию, король продолжал бороться с независимостью шотландской церкви. Назначенные им епископы так и не смогли занять свои кафедры, но теперь он намеревался восстановить епископскую систему во всей полноте. Для этого необходимо было лишить духовенство его организующих центров, и король своим указом упразднил ассамблеи. Против этого 2 июля 1605 года выступили 19 проповедников, объявивших себя в Абердине законной ассамблеей. Власти запретили их собрание, и в следующем году шестеро из них были приговорены к вечному изгнанию. Эти меры на время усмирили оппозицию, и в 1606 году Яков лично собрал в Линлитгоу лидеров церкви. Он предложил им избрать в каждой области постоянного «модератора», то есть главу церковной организации. Фактически это было восстановлением епископств, хотя никаких формальных реформ наученный горьким опытом король проводить не стал. Во всяком случае, до конца его царствования крупных волнений среди шотландского духовенства больше не было. Успокоились и лорды: с одной стороны, они уже не могли физически воздействовать на уехавшего в Англию монарха, с другой же — Яков покупал их верность щедрыми раздачами титулов и английских поместий.
Он не раз пытался создать политический союз двух своих королевств. Эта идея постоянно блокировалась английским парламентом, но несколько мер король смог воплотить в жизнь. Они касались свободной торговли между двумя странами и натурализации англичан в Шотландии и шотландцев в Англии. В 1608 году парламент принял решение, по которому шотландцы, родившиеся после союза 1603 года, приобретали права граждан Англии. Но и до этого решения молодые и предприимчивые шотландские дворяне делали быструю карьеру при английском дворе. Так было с фаворитом Якова Робертом Карром, который в 1609 году получил поместье Шерборн, отобранное у Уолтера Рэли.
Для поддержания авторитета и осуществления своих политических планов Якову требовались деньги, но королевская казна, обескровленная войнами Елизаветы и плохим управлением, находилась в плачевном состоянии. На четвертой сессии парламента в 1610 году Сесил, который стал теперь графом Солсбери и государственным казначеем, предложил пополнить ее путем так называемого «великого контракта». По нему король отказывался от своих «феодальных» поступлений (главным образом доходов с оставшихся без владельцев вотчин) в обмен на выплату ему 200 тысяч фунтов в год. Однако парламент обусловил свое согласие на эту сделку уступчивостью короля в ином деле. В 1606 году казначейство постановило, что король вправе взимать таможенные пошлины без согласия парламента, и вскоре эти пошлины уже давали королю 70 тысяч фунтов в год. Парламент не желал мириться с таким ущемлением своей власти и потребовал от Якова отказа от взимания пошлин. Тот согласился, но парламент не принял «великий контракт», а отложил его рассмотрение на полгода. На этот раз Яков не устраивал скандала, а просто распустил парламент 9 февраля 1611 года.
Неуступчивость парламентариев обострила в короле чувство собственной слабости и боязнь заговоров. В 1610 году он неоправданно жестоко обошелся со своей кузиной Арабеллой Стюарт, единственный проступок которой заключался в том, что она вышла замуж за Уильяма Сеймура. Почему-то вообразив, что эта пара собирается претендовать на трон, Яков особым указом лишил их детей прав наследства, а потом и вовсе заточил Арабеллу в Тауэр, где она сошла с ума и вскоре скончалась. Король и на международной арене проявлял слабость, которая резко контрастировала с агрессивной политикой Елизаветы. Одновременно он повсеместно пытался выступать в роли миротворца. Именно по его настоянию был заключен Антверпенский мир между Испанией и нидерландскими Соединенными провинциями; перед этим Яков заключил с Нидерландами оборонительный союз, помешавший новым попыткам испанцев продолжить войну. В 1609 году в Германии обострилась борьба за раздел графств Юлих и Клеве, которая имела религиозную причину и грозила перерасти в большую европейскую войну. В конце концов Яков послал четыре тысячи английских солдат, которые со времен Елизаветы сражались в Нидерландах, чтобы занять Юлих и не допустить его перехода в руки католиков. После этого он попытался организовать переговоры враждующих сторон, но запутался в аргументах и бросил свои усилия.