Между тем работа Большого Московского собора 1666–1667 годов продолжалась, и на соборе были приняты роковые решения, которые окончательно закрепили раскол в Русской Церкви. На соборе вновь был поднят вопрос о проведённой Никоном церковной реформе, и участники собора, осудившие самого Никона, не только единодушно утвердили его дело, но и произнесли ещё более тяжкие проклятия на древлеправославных христиан как на еретиков. 13 мая 1667 года на соборе торжественно были преданы проклятию древлеправославные церковные чины и обряды, свято хранимые Русской Церковью до лет патриаршества Никона: «Сие наше соборное повеление и завещание ко всем, вышереченным, чином православным. Предаем и повелеваем всем неизменно хранити и покорятися святой Восточной церкви. Аще ли же кто не послушает повелеваемых от нас и не покорится святой Восточной церкви и сему освященному собору, или начнет прекословити и противлятися нам: и мы таковаго противника данною нам властию от всесвятаго и животворящаго Духа, аще ли будет от освященнаго чина, извергаем и обнажаем его всякаго священнодействия и проклятию предаем. Аще же от мирскаго чина, отлучаем и чужда сотворяем от Отца, и Сына, и Святаго Духа: и проклятию, и анафеме предаем, яко еретика и непокорника, и от православнаго всесочленения и стада, и от церкве Божия отсекаем, дондеже уразумится и возвратится в правду покаянием. А кто не уразумится и не возвратится в правду покаянием, и пребудет во упрямстве своем до скончания своего: да будет и по смерти отлучен, и часть его, и душа со Иудою предателем, и с распеншими Христа жидовы, и со Арием, и со прочими проклятыми еретиками: железо, камение, и древеса да разрушатся, и да растлятся, а той да будет не разрешен и не растлен, и яко тимпан, во веки веков, аминь»
.«Первую скрипку» на продолжившихся в 1667 году соборных заседаниях на этот раз играл скандально известный архимандрит Дионисий Грек. Он стал достойным преемником сосланного в 1662 году на Соловки Арсения Грека, сменив его на посту справщика на Печатном дворе. О «подвигах» архимандрита Дионисия с молодыми иподьяконами в Успенском соборе уже говорилось выше. Неплохо владевший русским языком и приставленный к восточным патриархам в качестве толмача, Дионисий сумел внушить им «нужные» мысли относительно старых обрядов — то, что хотел от них услышать сам царь. Диакон Феодор пишет: «Вси же власти русския… на толмача онаго патриарша, Дениса архимандрита, трапезы многоценныя уготовляху, и в домы своя призываху его, и дарами наделяху его, и ласкающе всяко, еже бы он патриархов своих уговорил, дабы по их хотению устроили вся, и сотворили деяние соборное их и не разорили бы, и царь-де любит то… Толмачь же той… и русскому языку и обычаем всем навычен бе, и всем новым властем знаем до конца; а патриархи те внове пришли и ничего не знали, но что он им скажет, то они и знают, тому и верят, — такова плута и приставили им нарочно, каковы и сами. И той Денис блудодей развратил душа патриархов…»
При этом Дионисий недвусмысленно запугивал патриархов, напоминая им о судьбе Максима Грека, не покорившегося воле великого князя Московского и сосланного за это в монастырь.