Его первой целью было Пальмирское государство, и в 271 г. он двинулся против него на Восток. По пути он немного задержался, чтобы отчистить Фракию и прилегающие к Дану-вию земли от грабителей. Более того, он переправился на северный берег реки, где погнался за готами и быстро разбил их в ряде крупных стычек, во время которых погиб вражеский вождь Каннабавд. Эти победы принесли императору вполне заслуженное звание «Готского*, так как после этого готы в течение многих лет не беспокоили Империю. Но несмотря на ошеломляющие победы, видимо, именно в это время он решил покинуть заданувийский выступ в Дакии, оставив его готам, и в итоге вся эта большая область, последнее крупное римское завоевание, стала следующей (после Десятинных полей), утраченной Римом навсегда. Это произошло потому, что выступающие границы Дакии было почти невозможно защитить: эта область раз за разом подвергалась набегам, да и большая часть стоявших здесь легионов уже была выведена. Поэтому Аврелиан благоразумно отодвинул границу к реке и переселил жителей на правый берег, где на месте Мезии и Фракии основал две новые провинции, названные (в честь Дакии) Дакией Прибрежной и Дакией Внутренней.
После этого император продолжал поход против отколовшейся Пальмиры. Он без боя овладел Малой Азией, если не считать недолгого сопротивления города Тианы, который он не отдал на разграбление своим солдатам. Подобная сдержанность побудила другие греческие города оказать ему благосклонный прием, а Египет, также без сопротивления, сдался его полководцу Пробу (будущему императору). В Сирии Аврелиана встретили основные пальмирские силы под командованием Забда. В столкновении у Оронта его тяжелая кавалерия не выдержала конкуренции с легкой римской конницей. Аврелиан, радостно встреченный населением Антиохии и получивший подкрепление из различных восточных областей, одержал еще одну победу на Эмесской равнине, после чего направился за Зенобией в саму Пальмиру. Город готовился к осаде, но пока он искал поддержки у персов, Аврелиан взял его штурмом. На допросе у Аврелиана Зенобия возложила всю ответственность за мятеж на своего главного советника Кассия Лонгина, который и был казнен. Пальмира сдалась, но после возвращения Аврелиана в Европу вновь подняла мятеж, отказавшись подчиняться Марцеллину, которого император оставил своим наместником на Востоке. А в Египте в то же время стал проявлять неповиновение некий Фирм. Однако Аврелиан незамедлительно вернулся на Восток, захватил и разграбил Пальмиру, а Фирма принудил к самоубийству.
Теперь ничто не мешало ему завершить объединение Империи. Он направился в Галлию и сместил Тетрика, который, покинув свои войска во время сражения на Каталаунских полях, перешел на его сторону (274 г.). Галло-Римская империя прекратила существование. Тетрик, его сын и Зенобия были проведены по Риму во время торжественного триумфального шествия. Однако после этого всех троих освободили; престарелого Тетрика назначили наместником Лукании на юго-востоке Италии, а Зенобию поселили в Тибуре, выдав замуж за римского сенатора. Так закончилась активная жизнь женщины, которой восхищался Эдвард Гиббон, назвавший ее единственной героиней античного мира.
Среди задач, поставленных перед собою Аврелианом, не последнее место занимало реформирование денежной системы, поскольку все ухудшавшееся качество монеты вело к безудержному росту цен. Доверие к торговле можно было бы восстановить чеканкой полноценной серебряной монеты и увеличением в разумных пределах выпуска полновесных золотых монет, но эти меры представлялись неосуществимыми из-за недостатка драгоценного металла. Тем не менее новые монеты из низкопробного серебра хотя бы имели более привлекательный внешний вид по сравнению с прежними жалкими монетами. Более того, на них был указан номинал, и они имели твердо установленную стоимость в золотом эквиваленте.
Эти разумные шаги стали возможными потому, что возвращение восточных провинций обеспечило Империи более постоянные доходы. С помощью этих дополнительных источников денежных средств Аврелиан смог осуществить и другие меры, направленные на обретение финансовой устойчивости. Он аннулировал все долги казне и жестоко наказывал растратчиков и доносчиков. В Риме он ввел контроль за ценами на хлеб, изменил порядок его бесплатной раздачи (по наследственному принципу) и ввел в рацион свинину, растительное масло и соль. Наладив снабжение продовольствием, он приступил к очистке русла Тибра и обустройству его берегов. А в других частях Италии предпринимались попытки возобновить обработку-пустую-щих земель, возможно, с целью снизить цены на вино. Усиление государственной централизации и регламентации достигалось путем преобразования продовольственных и корабельных цехов в корпорации официального, полувоенного характера.