Общественно-политическую и партийную деятельность, публицистику Тыркова сочетала с писательским трудом. После революции 1905 года из-под ее пера выходили один за другим рассказы, эссе, повести, романы, печатавшиеся в журналах «Вестник Европы», «Русская мысль», «Нива», а затем и отдельными изданиями. Вместе с Вильямсом они много путешествовали, посетили Италию, Англию, Швейцарию, а в 1911–1912 годах жили в Константинополе, где Гарольд работал корреспондентом газеты «Morning Post». Вернувшись в Россию, Тыркова получила предложение от группы правых кадетов и прогрессистов возглавить новую газету «Русская молва». Впервые в России женщина стала редактором ежедневной столичной газеты. В число сотрудников редакции вошли П.Б. Струве (экономический отдел) и А.А. Блок (литературный отдел).
До 1914 года Тыркова в качестве члена ЦК возглавляла бюро печати кадетской партии, которое занималось рассылкой в провинциальные газеты статей по различным политическим вопросам. Ее дом в Петербурге стал одним из самых популярных столичных салонов. Помимо кадетских и думских деятелей, здесь бывали многие петербургские писатели и поэты: Дмитрий Мережковский и Зинаида Гиппиус, Вячеслав Иванов и Валерий Брюсов, Максимилиан Волошин и Александр Блок, Алексей Толстой и Василий Розанов, Федор Соллогуб и Андрей Белый.
В годы Первой мировой войны Тыркова последовательно отстаивала лозунг: война до победного конца. В этом вопросе ее убеждения были неизменны. Еще в годы Русско-японской войны она с болью в сердце воспринимала поражения русского оружия. На всю жизнь в ее памяти сохранилось тяжелое воспоминание о том дне, когда в Париже стало известно о падении Порт-Артура. Как личное оскорбление она восприняла ликование русских эмигрантов-радикалов, шумно веселившихся в кафе, поздравлявших друг друга с победой японцев. Теперь же на заседаниях ЦК кадетской партии она выступала за предоставление правительству военных кредитов, ставя интересы страны и ее армии выше любых политических амбиций.
Во время войны Тыркова организовывала санитарные отряды, выезжала в районы боевых действий на Западный и Юго-Западный фронты. Вместе с ней в санитарных отрядах работали дочь и сын. Вместе с Вильямсом, который во время войны фактически стал политическим советником английского посла в России Дж. Бьюкенена, она много сделала для англо-русского сближения.
После Февральской революции 1917 года Тыркова с присущей ей энергией и темпераментом активно включилась в попытки общественного переустройства: вошла в продовольственную комиссию, созданную Временным комитетом Государственной думы и Советом рабочих и солдатских депутатов. Летом ее избрали в Петроградскую городскую думу, где она возглавила кадетскую фракцию. Наряду с этим Тыркова участвовала в заседаниях кадетского ЦК и Петроградского городского комитета партии, являлась делегатом VII–X съездов кадетов.
Однако вскоре пришло осознание иллюзорности надежд на мирный выход из острейшего политического кризиса, невозможности сотрудничества с леворадикальными партиями и организациями. Постепенно Тыркова пришла к выводу, что только военная диктатура имеет шанс спасти Россию от национальной катастрофы. Она оказалась в рядах активных сторонников корниловского выступления, одновременно поддерживая любые попытки соглашения с «государственно мыслящими» элементами из демократического лагеря. В сентябре 1917 года она представляла партию кадетов во Временном совете Республики (Предпарламенте), дала согласие на выдвижение своей кандидатуры в члены Учредительного собрания, хотя и не верила в его успех. 28 ноября 1917 года, в день предполагавшегося открытия Учредительного собрания, она записала в дневнике: «Я не могу ни писать, ни говорить об Учредительном собрании. Я не верю в него. Никакие парламентские пути не выведут теперь Россию на дорогу. Слишком все спутано, слишком темно. И силы темные лезут, собрались, душат».