Лондонский дом супругов Вильямс на Тайт-стрит в Челси вскоре стал местом притяжения русской эмиграции; сюда приходили письма со всех концов мира, как от организаций, так и от частных лиц, с просьбами о помощи, и здесь никому не отказывали ни в духовной, ни в посильной материальной поддержке. Здесь постоянно бывали послы и посланники великих и малых держав. Для обсуждения животрепещущих вопросов приходили бывшие царские министры С.Д. Сазонов, А.А. Риттих, А.В. Кривошеин; бывший глава Временного правительства А.Ф. Керенский и бывший военный и морской министр Временного правительства А.И. Гучков; крупные английские политические деятели и писатели – сэр С. Хор, Г. Уэллс, М. Бэринг, Дж. Джером, Б. Пэре и многие другие. По инициативе Тырковой в Лондоне было создано Общество помощи русским беженцам, которым она руководила на протяжении двадцати лет. Одновременно она возглавила Русское колонизационное общество, занимавшееся сбором сведений о местах, пригодных для расселения русских беженцев, обеспечивавшее их правовой и материальной защитой. Ею были организованы платные лекции, с которыми выступали И.А. Бунин, С.Н. Булгаков, А.В. Карташев, Ф.И. Родичев, А.И. Деникин и др.
В Лондоне не существовало самостоятельной кадетской группы. Однако Тыркова вела интенсивную переписку со своими единомышленниками, жившими в Париже, Берлине, Константинополе, Софии, Праге. Она стремилась быть в курсе проблем, обсуждавшихся в заграничных партийных кругах. В конце мая 1921 года она выезжала в Париж, где приняла участие в расширенном многодневном Совещании членов ЦК партии кадетов. Фактически это был последний представительный форум партии, пока еще единой, но уже раздираемой непримиримыми противоречиями. После раскола, вызванного неприятием частью партии милюковского «нового курса» с его пересмотром задач и методов борьбы с большевистской властью, началось медленное затухание деятельности отдельных заграничных кадетских групп.
На совещании членов ЦК Тыркова поддержала оппонентов Милюкова, подвергла нелицеприятной критике идею создания единого «буржуазно-социалистического фронта» с участием эсеров. «Теперь, – заявила она, – надо выбирать: или буржуазия, или социалисты. Социалистическая революция, произведенная при помощи большевиков и при попустительстве эсеров и других социалистов, привела к ужасным последствиям и показала, что социализм есть культурная, экономическая и политическая реакция». В политическом плане Тыркова допускала теперь возможность реставрации старого порядка: «Пугаться реставрации в стране, превращенной в развалины, и материально и идеологически, странно. Ограниченная в правах Дума сумела в десять лет продвинуть жизнь страны вперед, а большевики в три года ее разрушили». Она не только отвергла возможность каких-либо форм новой коалиции с социалистами, но и настаивала на непримиримой борьбе с ними.
В эмиграции Тыркова продолжала заниматься литературным творчеством. Ее статьи регулярно публиковались в эмигрантских газетах и журналах («Руль», «Слово», «Новое русское слово», «Сегодня», «Возрождение», «Русская мысль»). С августа 1921 года она редактировала журнал «Russian Life», созданный на средства, которыми располагал Совет русских послов в Париже, сотрудничала с английскими и американскими газетами. В соавторстве с Вильямсом написала на английском языке роман «Hosts of Darkness» (London, 1921) – его русский вариант «Василиса Премудрая» частично был опубликован в 1921 году в журнале «Русская мысль». В ноябре 1928 года умер Гарольд Вильямс; Ариадна Владимировна написала в память о нем книгу «Cheeful Giver» («Щедрый собеседник»), изданную в Лондоне в 1935 году.
В течение многих лет, начиная с 1918 года, Тыркова работала над монументальной двухтомной биографией любимого ею с детских лет А.С. Пушкина (первый том был опубликован в Париже в 1929 году; второй – в 1948 году). Обращение Тырковой к Пушкину, как подметил Б. Филиппов, «объясняется органическим влечением к гению русской культурно-исторической гармонии, к чуть ли не единственному нашему „либеральному консерватору“ в русской литературе». Работая над книгой, Тыркова мысленно переносилась в далекую и бесконечно любимую Россию, забывая на время о своем изгнанничестве.
В годы Второй мировой войны Тыркова жила с семьей сына во Франции, сначала в По, небольшом городке на юге страны, затем в Гренобле, писала мемуары. С нападением Германии на СССР все ее внимание было приковано к событиям на востоке Европы. Вместе с Б.П. Вышеславцевым и пианистом П.И. Ковалевым Тыркова организовывала в детской колонии в По лекции и музыкальные вечера. В марте 1943 года она была интернирована немцами как британская подданная. После войны ее усилиями в Париже был создан Комитет помощи депортированным.