Книга «Святыня под спудом. Тайна православного монашеского духа» («Троицкое Слово», 1910, № 2-49; 1911, № 51–70; отдельное издание — Сергиев Посад, 1911) по мотивам келейных дневников Оптинского летописца иеромонаха Евфимия рассказывает о жизни русского иночества середины XIX века и представляет собой сложный сплав церковного очерка, патериковых повествований, полемической (по отношению к либерально настроенным современникам) публицистики, с вкраплениями монашеских наставлений, апологетическими рассуждениями. Для писательской манеры Нилуса характерно пристальное внимание к пророчествам и откровениям о кончине мipa (в основном, XVII–XX вв.).
С 1909 года С. А. Нилус начал вести регулярные дневниковые записи, фиксируя чудесные и грозные знамения, очевидцем которых был сам (а также со слов многочисленных рассказчиков). Даже малейший эпизод из жизни верующего в сопоставлении с событиями общезначимыми приобретают для Нилуса определенный отпечаток одного из двух полюсов, между которыми существует современное общество: мip Христа и мip грядущего антихриста. Книга «На берегу Божьей реки» (Сергиев Посад, 1916; ч. 1–2, М., 1991–1992) — наивысшее литературное достижение Сергея Нилуса — во многом предвосхищает приемы «исповедальной прозы». На формирование этого стиля у Нилуса оказали влияние мистические настроения французских писателей католической ориентации (Ж. К. Гюисманса, Деляссю, особенно Л. Блуа). Вместе с тем «Записки православного» явно противопоставлены публицистике В. В. Розанова, хотя Нилус, как и Розанов (но по иным причинам), подвергает критике современную официозную церковность. Несмотря на известность среди православных читателей, книги Нилуса не получили оценки в прижизненной критике. «Современной литературе я совершенно чужой человек: ни знакомств в ее царстве, ни связей, ни общения в Духе с кем бы то ни было из пишущей братии у меня не было, нет и теперь, за немногими исключениями. Как и я, в мiрской литературе мало известными, не будет, полагаю, и в будущем» («Великое в малом», 3-е изд., с. XI).
Вынужденный покинуть в 1912 году Оптину Пустынь, Нилус возвращается на Валдай (в дом, где ранее жил романист Всеволод Соловьев, близ Иверского монастыря). С 1917 по 1923 год Нилусы жили в усадьбе Линовица (Пирятинского уезда, Полтавской губернии), принадлежавшей князю В. Д. Жевахову (будущему святителю Иоасафу Могилевскому). Единственно известная книга этого времени — «Игумен Мануил (в схиме Серафим) — основатель Рождество-Богородично-го монастыря» (Киев, 1919). Несмотря на возможность выехать за границу, тяжелобольной Нилус остался в России. В августе 1924 года он был арестован в городе Пирятине и отправлен в киевскую тюрьму (середина сентября). После освобождения (середина февраля 1925 года) жил в Киеве, где в конце сентября — начале октября 1925 года был вновь арестован и вскоре переведен в московскую тюрьму на Лубянке. В феврале 1926 года Нилуса освободили, но с запрещением проживать в шести главных городах Союза. Около двух лет он провел в Чернигове (был там под арестом с апреля по 6 мая 1927 года), откуда в 1928 году переселился в село Крутец. Часть собранного им богатейшего агиографического наследия удалось с помощью немецких родственников жены вывезти в дипломатической вализе и, таким образом, сохранилась. Во многих рукописных копиях разошлось адресованное «другу» письмо Нилуса (1928), в котором он резко осудил «Декларацию 1927 года» митрополита Сергия (Страгородского) и попытки сближения определенной части духовенства с безбожной властью.
Нилус скончался от разрыва сердца в канун празднования памяти преподобного Серафима, в доме приютившей его семьи священника Василия Арсеньевича Смирнова.
Предчувствие разрушения Самодержавной России и последующей кончины мipa — общий фон большинства произведений Нилуса. В центре повествования — любовно выписанные им образы праведников Святой Руси из числа «не подклонивших выи Ваалу». В художественных обработках иноческих автобиографий Нилус органично использует просторечие рассказчика, раскрывает его психологический тип, сохраняя при этом благоговейную дистанцию.