Заинтересовавшись психоаналитическими идеями и лично познакомившись с профессором Зигмундом Фрейдом, Юнг стал заметной фигурой в психоаналитическом движении. В период с 1907 по 1912 год он являлся ближайшим соратником основателя психоанализа. При поддержке Фрейда он стал первым президентом Международной психоаналитической организации и главным редактором первого психоаналитического журнала – «Ежегодника психоаналитических и психопатологических исследований». Однако разрыв между ними в 1913 году предопределил дальнейший самостоятельный путь развития Юнга, приведший к созданию нового направления – аналитической психологии.
На протяжении 1918–1926 годов Юнг знакомился с литературой гностиков, изучал труды по религии и философии. Позднее он обратился к китайским и тибетским трактатам, литературе по восточной медитации, средневековым текстам алхимиков. Изучая труды европейских алхимиков, он более тридцати лет работал над книгой по алхимии, которую завершил в конце жизни.
Получив международное признание, Юнг неоднократно приглашался для чтения лекций в Англию и США, вел обширную частную терапевтическую практику, получил почетные степени доктора Гарвардского, Йельского, Оксфордского университетов и доктора права Калькуттского университета, стал почетным президентом Германского психотерапевтического общества (1933) и президентом Международного общества врачей-психотерапевтов (1934), был избран почетным членом Королевского медицинского общества в Лондоне (1938).
В 20-е годы он совершил несколько путешествий по Северной и Восточной Африке, включая Алжир, Египет, Кению, Тунис, а также побывал в Мексике, где имел возможность познакомиться с индийцами Пауэло в штате Нью-Мехико. Юнг наблюдал за повседневной жизнью представителей первобытных племен, вел беседы с вождями и шаманами, вбирал в себя мудрость Востока. В те же годы он познакомился с известным синологом Рихардом Вильгельмом, пригласив его прочесть серию докладов в Психологическом клубе в Цюрихе, который объединял вокруг себя юнгианцев с 1916 года.
В 1923 году Юнг приобрел участок земли в Боллингене, на берегу Цюрихского озера, где построил Башню и проводил время в условиях, максимально приближенных к природе, обходясь без центрального отопления, света и телефона.
Начиная с 30-х годов Юнг стал принимать участие в ежегодных собраниях общества «Эранос», проходивших в Асконе (Швейцария). В 1932 году в Цюрихе ему была присуждена премия по литературе. В 1934 году он стал соучредителем Общества анонимных алкоголиков, в 1935 году был назначен профессором психологии Швейцарской политехнической школы в Цюрихе и основал Швейцарское общество практической психологии, в 1938 году совершил путешествие по Индии и Цейлону.
В 1943 году Юнгу было присвоено звание профессора в Базельском университете и он был избран почетным членом Швейцарской академии наук. В 1944 году он сломал ногу и перенес инфаркт. Находясь на грани смерти, он имел различные видения, пребывал то в состоянии депрессии, то в состоянии эйфории и блаженства. Возвращение к жизни сопровождалось у него периодом, по его собственному признанию, наиболее плодотворной работы, когда им было написано и опубликовано много работ.
В 1945 году ему было присвоено звание почетного доктора Женевского университета. В Англии стал издаваться «Журнал аналитической психологии», а в США семья Мэллонов основала фонд, финансировавший публикацию английского перевода Полного собрания сочинений его работ. В 1948 году в Цюрихе открылся Институт Юнга, в котором проходило обучение аналитической психологии, проводился учебный анализ, осуществлялась научно-исследовательская деятельность.
Юнг обладал поразительно многообразными и глубокими знаниями в области психиатрии, психологии, культурологии, за что его нередко называли мудрецом. Он же, возражая против причисления себя к мудрецам, говорил о том, что в нем всегда сидел некий демон, который был с ним неумолим, безжалостен и который постоянно подгонял его за собственными видениями. По его собственным словам, сказанным им на склоне лет, он был доволен тем, что достиг большего, чем ожидал. Но Юнгу хватило мудрости признать, что он не может до конца объяснить ни человеческую жизнь, ни самого человека. Постоянное разбирательство со своим собственным бессознательным в конечном счете позволило ему придти к откровению, которое он выразил следующим образом:
«Чем старше я становился, тем меньше я понимал, тем меньше знал самого себя».
В 1960 году в возрасте 85 лет Юнг получил титул почетного гражданина Кюснахта и в ответ на поздравления мэра произнес благодарственную речь на своем родном базельском диалекте.
Смерть настигла его 6 июня 1961 года в Кюснахте, где примерно год спустя после своего знакомства с Фрейдом он купил участок земли и возвел своей дом, в котором жил с лета 1909 года.