Сначала Калиостро отправился в Неаполь к рыцарю Аквино де-Караманика. Из Неаполя он хотел пробраться в Палермо, однако побаивался, что с его появлением там поднимется дело о его прежних плутнях. Между тем он свел знакомство с одним сицилийским князем, страстным охотником до химии, и, по его приглашению, поехал в поместье князя, которое находилось около Мессины. После различных проделок с князем-алхимиком в свою пользу Калиостро явился в Неаполь с целью открыть там игорный дом, но, заподозренный неаполитанской полицией, перебрался в Рим.
В Риме Калиостро влюбился в молодую девушку Лоренцо Феличиани, дочь слесаря, которая прельстила его своей поразительной красотой. Вскоре (в 1770 году) он женился на ней. Впоследствии он выдавал ее за благородную калабрийскую девицу Серафиму Феличиани. Весьма возможно, что авантюрист связал свою судьбу с молодой красавицей, рассчитывая широко эксплуатировать прелести своей жены. По крайней мере, он совершенно спокойно относился к ее многочисленным впоследствии связям с другими мужчинами, пользуясь своей женой в трудные минуты жизни как хорошей доходной статьей. Между тем Лоренца охотно следовала за мужем до последней катастрофы, случившейся с ним в Риме, и являлась почти всегда лучшим орудием всех его спекуляций.
Вскоре после женитьбы, находясь в Риме, Калиостро сошелся с двумя личностями: с Оттавио Никастро, окончившим потом свою жизнь на виселице, и с маркизом Альято, умевшим подделывать всякие почерки и составившим при помощи этого искусства для Калиостро патент на имя полковника испанской службы. Этим чином впоследствии в Петербурге он и именовал себя. Никастро, повздорив с Альято, донес на него, и маркиз поспешил скрыться из Рима, увлекши за собой и Калиостро с Лоренцей. В Бергамо маркиз, которому угрожал арест, бросил Калиостро, захватив с собой все деньги. Оставшись, вследствие этого, в бедственном положении, молодая чета под видом пилигримов, идущих на поклонение св. Иакову Кампостельскому, отправилась в Антиб, и здесь началась скитальческая жизнь Калиостро и Лоренцы.
Достигнув Мадрида и поторговав там прелестями своей жены, Калиостро приехал с ней в Лиссабон, а оттуда в 1772 году пустился прямо в Лондон.
Первый приезд Калиостро в столицу Англии не был блестящим. Здесь опять главным источником добывания средств явились прелести Лоренцы, которая сумела завлечь в свои сети богатого квакера, откупившегося от неприятностей со стороны накрывшего их супруга солидной суммой в 100 фунтов стерлингов. Правда, не сидел сложа руки и сам Калиостро, успевший в течение своего первого пребывания в Англии побывать в тюрьме за мошеннические проделки не менее десяти раз. Кончилось тем, что приглашенный одним англичанином на дачу для каких-то работ Калиостро соблазнил его дочь. После этого ему пришлось немедленно покинуть страну.
Следующим местом пребывания Калиостро и Лоренцы стал Париж, в который они приехали вместе с неким Дюплезиром, человеком весьма богатым. Калиостро пользовался его кошельком. Со своей стороны, Дюплезир, увидев, что благодаря этому человеку он сильно разорился, сумел убедить Лоренцу бросить мужа. Она, действительно, бежала от него, но Калиостро успел выхлопотать королевское повеление, в силу которого Лоренца была посажена в крепость Сен-Пелажи, откуда ее выпустили 21 декабря 1772 года.
В Париже Калиостро до некоторой степени повезло, т. к. он начал там пользоваться известностью алхимика, заставив многих французов поверить, что у него есть и философский камень, и жизненный эликсир, т. е. два таких блага, которые могли составить и упрочить земное блаженство каждого человека.
В Париже Калиостро удалось собрать со своих легковерных адептов порядочные деньги. Но в это время его начали беспокоить успехи Месмера, открывшего животный магнетизм, и Калиостро отправился из Парижа в Брюссель, оттуда пустился странствовать по Германии, вступая в связь с тамошними масонскими ложами.
В Германии Калиостро был посвящен в масоны, и тогда он увидел возможность применить свои знания и опыт к более обширной деятельности.
Странствования Калиостро продолжались: из Германии он поехал в Палермо, но был там арестован по делу Марано. Кроме того, там ему еще угрожала и другая беда: хотели поднять затихнувшее дело о подложном завещании в пользу маркиза Мориджи. Калиостро удалось, однако, обмануть палермскую полицию. Вскоре после этого он вновь очутился на острове Мальте, где был принят с большим почетом свои прежним знакомым — великим магистром Пинто.
Оставив Мальту, Калиостро перебрался в Неаполь. Отсюда он собирался выехать в Рим, но, убоявшись бдительности папской инквизиции, пустился в Испанию, где, впрочем, не имел никакого успеха. Из Испании Калиостро уехал в Лондон. Именно с этого его приезда в столицу Англии и началась громкая слава этого авантюриста, которая на некоторое время сделала его имя популярным во всей Европе.