Нам известны лишь немногие из ранних мероприятий Афинского союза. Фукидид упоминает, во-первых, о захвате принадлежавшего персам Эйона и порабощением его жителей, а затем захвате Скироса, чьи обитатели, долопы, занимавшиеся пиратством, были депортированы и проданы в рабство. На Скиросе были найдены кости Тесея, великого афинского и ионийского героя, и торжественно перевезены в Афины, которые таким образом подкрепили свои претензии на лидерство среди ионийцев точно так же, как Спарта претендовала на главенство среди пелопоннесских племен, заполучив священные останки Ореста. И Эйон, и Скирос были заселены афинскими колонистами; первый вскоре был утрачен, но последний оставался афинской клерухией. Эти операции в северо-западной части Эгейского моря приходятся на 476/75 архонтский год. Вероятно, им предшествовал повторный захват Византия, на этот раз у Павсания, который явился туда из Спарты как частное лицо и установил свою тиранию, ведя дальнейшие интриги с Персией. Вероятно, у персов, которые всячески пытались восстановить связь со своими силами в Европе, был снова отбит и Сест. Где-то после 476–475 гг. к союзу под угрозой силы был вынужден присоединиться Карист на Эвбее, а Наксос вышел из союза, но был покорен в результате осады и присоединен снова уже на менее благоприятных условиях. Оба полиса в прошлом и сопротивлялись Персии, и поддерживали ее. Мы не знаем, имелось ли на этот раз какое-либо оправдание для афинской интервенции.
Приведенный Фукидидом список инцидентов с Эйоном, Скиросом, Каристом и Наксосом призван продемонстрировать не успехи Афинского союза, а этапы возвышения Афин. Фукидид, зная об имперской позиции, которую в дальнейшем заняли Афины, подавлявшие своих союзников и насаждавшие клерухии, придает этим инцидентам значение, отнюдь не очевидное для их современников. На взгляд очевидца, Афины вели такую политику, которая отвечала интересам их самих и их союзников, и еще не злоупотребляли той властью, какую получили как гегемон: в военное время нейтралитет близко соседствовал с коллаборационизмом и мог оказаться заразным; и в любом случае выход Наксоса из союза, вероятно, был связан с нарушением союзнической клятвы. Этим инцидентам мы можем противопоставить много успешных акций Афинского союза, подробности которых нам неизвестны, но они объясняют триумф Эвримедонской кампании около 467 г.
Персы около 467 г. сосредоточили в Памфилии крупную армию и флот приблизительно в 350 кораблей, вероятно собираясь начать наступление на Эгейском море. Но Кимон, афинский главнокомандующий, опередил персов, выступив с силами Афинского союза. Его боевой флот насчитывал 300 кораблей, из которых 200 трирем были предоставлены Афинами и имели афинские экипажи; они обладали той же маневренностью, которая сыграла столь важную роль при Саламине, но имели более широкие корпуса, а боковые палубы соединялись, позволяя морским пехотинцам переходить от борта к борту. Такое изменение конструкции сооответствовало переходу от обороны в эпоху Фемистокла к нападению в эпоху Кимона. При Саламине важное занчение имел таран; но Кимон командовал силами нападения, которым предстояли сражения не только на море, но, возможно, и на суше, поэтому его корабли были приспособлены для перевозки большего числа пехотинцев. В его афинской эскадре, вероятно, числилось около 5 тысяч гоплитов; 100 трирем афинских союзников также везли морских пехотинцев и лучников.
Флот Кимона собрался у Книда, а затем направился вдоль побережья, подчиняя себе приморские города дипломатией или силой. В Фаселисе, соседствовавшем с персидской базой на реке Эвримедон, Кимон впервые штурмовал укрепления, но его хиосские союзники убедили горожан выплатить 10 талантов и предоставить войско. Сделав Фаселис своей базой, Кимон продолжил наступление. Персидский флот еще не полностью собрался; с Кипра ожидалось дополнительно 80 финикийских галер. Но и сейчас у персов было преимущество в кораблях и бойцах. Однако они отвели флот в устье Эвримедона, избегая морского сражения. Тем не менее Кимон последовал за ними. Тогда персы построились в боевые порядки, стараясь держаться ближе к суше. При первом же столкновении персидские корабли устремились к берегу. Некоторые утонули, другие были захвачены, а прочих выбросило на берег. Деморализация персидского флота была полной. В этом сражении и в последующей схватке с прибывшей с Кипра финикийской эскадрой было утоплено или захвачено неповрежденными 200 кораблей.