Исполнительный Комитет неоднократно рассматривал и изучал возможность народного восстания или военного переворота в империи и понимал, что в ближайшие годы это невозможно. Однако офицеры-народовольцы разрабатывали подобные планы, собирали сведения о складах, дислокации внутренних войск, изучали местность будущего восстания. В случае военного переворота они предлагали захватить и вывести в Неву военные корабли и атаковать власть. В октябре 1917 года большевики во главе с Лениным сделали это и быстро добились успеха. Офицеры рассматривали план захвата Петропавловской крепости, готовили вооруженное освобождение первомартовцев. На советах военной организации «Народной воли» все офицеры единодушно высказывались в пользу военного восстания, хотя понимали, что к нему не примкнет большое количество крестьян и рабочих: «Нельзя откладывать решительное выступление до окончательной готовности целых гарнизонов. Одна рота под руководством решительного человека может оказать великие услуги революционному движению. В городе рота может захватить арсенал и передать народу оружие. С небольшими силами в одно время можно обезоружить всю армию». Разрабатывался план захватить Кронштадт, привлечь на свою сторону его гарнизон и атаковать Петербург. Обсуждался захват Александра III во время парада, в случае нейтралитета гвардии с помощью рабочих и студенческих боевых дружин, отправка его и свиты в кронштадские форты, провозглашение Исполнительного Комитета Временным правительством империи. В случае атаки гвардейских полков морские офицеры хотели пристрелить Александра III и погибнуть в бою. Они думали, что убийство второго царя подряд сделает невозможным прежнее деспотическое правление. В конце 1881 года в Военно-революционной организации «Народной воли» на севере и юге насчитывалось около двухсот офицеров. План моряков в 1881 году реализовать было невозможно, но обаяние и мощь Исполнительного Комитета было огромно, а вера в силу оружия и террора колоссальна. Возможно, что у моряков все бы и получилось, но после предательства Сергея Дегаева было арестовано семьдесят офицеров-народовольцев, в Петербурге, Кронштадте, Николаеве и Одессе. Среди арестованных были моряки, артиллеристы и пехотинцы. Группы Военной организации «Народной воли» имелись также в Москве, Киеве, Новгороде, Орле, Минске, Смоленске, Вильнюсе, Хельсинки, Тбилиси. Почти все офицеры российской армии охотно читали нелегальную литературу. Даже генералы давали статьи в революционные издания. Геройский генерал Михаил Скобелев искал связи с Исполнительным комитетом и, возможно, именно это стало причиной его неожиданной гибели. Весной 1882 года по предложению Веры Фигнер в Исполнительный Комитет был введен офицер Сергей Дегаев, отвечавший за Военную организацию «Народной воли». В декабре 1882 года он предал Фигнер и своих товарищей по оружию.
Еще до создания «Народной воли» из студенческой среды выходила большая часть российских революционеров. Среди народовольцев было множество бывших и действующих студентов. Среди арестованных полицией и жандармами оппозиционеров большая часть была именно из студентов. Они боролись за расширение университетских прав, вели пропаганду среди рабочих, распространяли революционные издания. Во всех высших учебных заведениях действовали народовольческие группы, учавствовавшие во всех действиях Исполнительного Комитета. После взрыва 1 марта 1881 года центральный кружок Санкт-Петербургского университета обратился с прокламацией ко всем студентам: