Десятилетие до Первой мировой войны стало наиболее плодотворным для Владимира Жаботинского. Еврейское общество России считало его своим «баловнем». Популярность ставшего широко известным сиониста была необычайной. Его публицистический дар достиг в этот период наивысшего расцвета. Ни одна из его статей, напечатанная в эти годы в общероссийской и еврейской прессе, не оставалась без внимания. Залы, в которых выступал блестящий оратор, всегда были забиты до отказа. Владимир Жаботинский очень много путешествовал. В эти годы он объездил Литву, Волынь, Подолье, Киев, где выступал в поддержку сионистского движения. Знаменитого сиониста дважды арестовывали за активную деятельность и участие в первых революционных митингах. Блестящий пропагандист, Жаботинский привлек в ряды сионистского движения тысячи юношей и девушек, увидевших в нем свой идеал. В 1905 году он участвовал в создании Союза, поставившего перед собой цель бороться за равноправие евреев в России. А в ноябре 1906 года он стал одним из докладчиков на Гельсингфорсской Всероссийской конференции сионистов, на которой была принята программа борьбы за равноправие и национальное возрождение еврейства.
В 1907 году Владимир Жаботинский женился на Иоанне Гальпериной, с которой познакомился в 15 лет на одном из вечеров, устроенных товарищами по гимназии. Анне тогда не исполнилось и 10 лет, и она весело смеялась, глядя на важного подростка с негритянской внешностью под густой шапкой курчавых волос. В 1900 году на одной из дружеских вечеринок Володя подарил своей избраннице золотую монету и в присутствии своих друзей и родителей девушки произнес: «Теперь ты посвящена мне этой монетой согласно вере Моисея и Израиля…» По еврейским законам это был настоящий, официальный брак, и отец Анны (Иоанны), покачав головой, с полной серьезностью предупредил дочь, что ей следует «потребовать развода, если она захочет вступить в другой, более солидный брак». Но лишь в 1907 году состоялся официальный (церковный) брак в присутствии родных. На долгие годы Иоанна Жаботинская стала мужу верной спутницей, советчицей и помощницей на тернистом пути еврейского и сионистского лидера. В честь нее любящий муж написал мадригал, в котором были такие строки: «Вся жизнь моя – цикл стихов, и в них царишь лишь ты одна». В 1910 году в Одессе у счастливых супругов родился единственный сын – Эри-Теодор Жаботинский.
До начала Первой мировой войны лидер сионистского движения занимался в основном журналистикой и писательской деятельностью. Владимир Жаботинский стал одним из руководителей сионистской газеты «Рассвет» в России, хотя успешно сотрудничал и в популярной русской прессе. Он блестяще перевел на русский язык стихи знаменитого еврейского поэта Бялика, которые высоко оценил Максим Горький. Многие из русских писателей сожалели, что сионизм «похитил» Жаботинского у литературы. Но для Зеева Ионова важнее было, чтобы иврит занял равное место среди других языков мира. Знаменитый писатель приложил немало усилий для введения иврита в качестве языка преподавания в еврейских школах на территории России, работал над идеей создания еврейского университета в Эрец-Исраэль.
С началом Первой мировой войны Владимир Жаботинский в качестве корреспондента газеты «Русские ведомости» отправился в Западную Европу, побывал в Швеции, Англии, Бельгии и Франции. 30 октября 1914 года Турция вступила в войну на стороне Германии. Владимир Жаботинский оценил ситуацию и понял: падение Турецкой империи откроет перед еврейским народом совершенно новые возможности. Он последовательно отстаивал идею о том, что сионисты должны стать соперниками Великобритании, чтобы в борьбе освободить Эрец-Исраэль от турецкого господства. Жаботинский воскресил идею еврейской военной силы. Но многие лидеры сионистского движения выступили с резкой критикой. Травля Зеева Ионова закончилась отлучением его от сионистского общества. Летом 1915 года Жаботинский последний раз посетил родной город, который встретил его с неприязнью. Поддержку Владимир Евгеньевич получил только от матери: «Если ты уверен, что ты прав, не сдавайся!» Этими напутственными словами Жаботинский гордился до конца жизни.
Несмотря на то что жизнь Владимира Жаботинского и его близких превратилась в кошмар, этот мужественный человек разработал принцип «науки терпения»: «Поражение – не поражение; “нет” – не ответ; обожди – и начни сызнова».