Вдохновляясь идеями Н. Г. Чернышевского, запечатленными в его романе «Что делать?», он организовал небольшую коммуну с кассой взаимопомощи, бесплатные библиотеку и школу. По примеру главной героини романа ишутинцы открыли переплетную и швейную мастерские, в которых полученная прибыль на справедливой основе распределялась бы среди работников. Они подражали Рахметову своим аскетизмом, дисциплинированностью и идейностью. Ишутин постепенно становился главным «рахметовым» в революционной студенческой среде и такого же подражания идеалу требовал от других.
Созданная под его началом «Организация» — объединение нескольких молодежных кружков — сочетала пропаганду с заговорщической деятельностью. К тому времени, когда революционная агитация охватила бы значительную часть населения, его представители должны были обратиться к царю и правительству с требованием о переустройстве страны на принципах социалистического государства. В случае отказа радикально настроенные участники допускали возбуждение революционного мятежа и совершение цареубийства.
Идеи заговора получили достаточно ощутимую поддержку среди участников общества. Некоторые из активных кружковцев всерьез полагались на террористическую тактику, способную, по их мнению, привести к государственному перевороту. Для целей ведения террористической деятельности в рядах «Организации» выделилась группа «Ад». Главными качествами заговорщика Ишутин называл конспирацию и преданность делу:
«Член «Ада» должен был в случае необходимости жертвовать жизнью своею не задумавшись. Жертвовать жизнию других, тормозящих дело и мешающих своим влиянием. В случае убийства кого-либо член «Ада» должен иметь при себе прокламации, объясняющие причину убийства; член «Ада» при этом имеет с собою шарик гремучей ртути, держа в зубах во время убийства, после должен стиснуть этот шарик зубами, а от давления гремучая ртуть производит взрыв, и посему смерть, и притом обезображивает лицо так, что потом нельзя будет узнать лицо убийцы. Это бы делалось на предмет безопасности для других членов.»
Оставшись сиротой в двухлетнем возрасте, Ишутин воспитывался в семье родственников Каракозовых. Неудивительно, что его двоюродный брат, Дмитрий Каракозов, оказался в итоге в сфере ишутинского влияния, впечатленный новыми идеями, захватившими Ишутина. Каракозов вступил в ишутинский кружок в 1865 году, и его целиком поглотил единственный пункт программы — цареубийство. Другие участники общества его рвение не поддерживали, рассматривая устранение царя в качестве крайнего варианта развития революционного движения. По их мнению, первостепенной задачей была пропаганда социалистических идей среди крестьян и зарождавшегося рабочего класса. В этом смысле ишутинцы стали предвестниками «хождения в народ», получившего широкое распространение в 1870-х годах.
Любопытно, что накануне каракозовского выстрела (или, по некоторым источникам, в сам день покушения) основная часть «Организации» провела собрание в Москве, на котором ее участники решили разъехаться по провинциям в целях агитации. На собрании они определили основные места для поселения и области пропаганды. Но выстрел Каракозова в императора не позволил им открыть дорогу народническому движению в России.
Лишенный поддержки других участников общества, Каракозов по собственной инициативе отправился из Москвы в Санкт-Петербург, чтобы самолично реализовать свои планы по физическому устранению императора. Первое время в Петербурге Каракозов блуждал по кабакам и распространял среди рабочих прокламации, в которых призывал к революции и установлению социалистического режима. Ишутинцы пытались образумить его и заставить вернуться в Москву, и на короткое время это им даже удалось. Тем не менее, спустя несколько дней Каракозов снова явился в столицу. Сначала он переночевал у знакомых, а затем устроился в Знаменскую гостиницу, вскоре купил на рынке пистолет, уже в магазине докупил пули, вернулся в гостиницу и зарядил оружие.
На второй день после описанных приготовлений Каракозов совершил покушение.