После получения высшего образования Зоря в 1927 году был направлен на работу в органы прокуратуры и начал с самых низов: народным следователем 8-го участка Терской окружной прокуратуры – в Пятигорске. В следующем году его повысили до старшего следователя окружной прокуратуры, а в 1929-м перевели на ту же должность в Тамбовскую окружную прокуратуру Центрально-Черноземного округа (ЦЧО). В 1930 году Николай Зоря вступил в ВКП(б), после чего его карьера быстро пошла в гору: с 1930-го помощник прокурора ЦЧО (в эти годы он работал в Воронеже), с 1933-го – прокурор Сталинабада, с 1934-го прокурор отдела, затем начальник отделения по спецотделам Главной транспортной прокуратуры, и. о. заместителя главного прокурора железнодорожного транспорта Прокуратуры СССР. В 1939 году над ним сгустились тучи (началась т. н. «бериевская чистка»), и он был вынужден уйти из прокуратуры и в августе 1939-го поступить рядовым в РККА. Впрочем, вскоре его перевели в военную прокуратуру и назначили помощником военного прокурора Московского военного округа, а затем он стал заместителем главного прокурора на железнодорожном транспорте.
После начала Великой Отечественной войны Николай Зоря в числе других сотрудников прокуратуры ушел на фронт: сначала служил помощником, затем заместителем прокурора фронта. Вскоре – уже в 1941 году – он получил самостоятельную должность военного прокурора 44-й армии. В 1942 году он – военный прокурор 1-й гвардейской, в 1943-м – 3-й армий. Он принял участие в Керченско-Феодосийской, Сталинградской, Орловско-Курской операциях, был награжден орденами Красного Знамени и Красной Звезды. В августе 1944 года Зоря был отозван из действующей армии и назначен на очень важный пост советника по правовым вопросам заместителя наркома обороны СССР Николая Булганина, который возглавлял советское представительство при Польском комитете национального освобождения. Это самый сложный этап советско-польских отношений – как раз началось Варшавское восстание и все переговоры шли исключительно на нервах. У Зори произошел психологический срыв, и он даже был вынужден просить об отставке для восстановления здоровья.
В апреле 1945 года Николай Зоря был назначен на достаточно спокойный – если так вообще можно говорить о работе в прокуратуре в эти годы – пост старшего помощника прокурора СССР и начальника Отдела по надзору за органами милиции Прокуратуры СССР. В мае 1945 года он стал помощником прокурора СССР. В самом конце декабря 1945 года Николай Зоря был командирован в Нюрнберг. «Охватывает чувство радости, что сейчас я направляюсь выполнять такую почетную миссию, как обвинять от СССР гитлеровских преступников, имена которых вспоминают во всем мире с проклятием», – записал он в дневник.
23 мая 1946 года Николай Дмитриевич Зоря был найден мертвым в своей служебной квартире на Гюнтер-Мюллер-штрассе (т. е. дата смерти – накануне, 22 мая). В протоколе осмотра места происшествия говорилось: «Тело прикрыто до верхней четверти груди одеялом. […] В области правого виска входное отверстие пулевого ранения, с резко выраженным пороховым ожогом величиной 2,5 × 1,5 см. Выходное отверстие в левой половине затылка в 8 см от левого уха. […] Левая рука согнута в локте, и кисть левой руки находится на уровне лица (у правого глаза). Правая рука также согнута в локте, причем кисть правой руки лежит на груди. На одеяле (в области живота) лежит пистолет системы “Вальтер”, калибра 7,65 мм. Также на одеяле стреляная гильза от пистолета того же калибра. […] Подушка и простыня обильно смочены кровью. […] В кармане пиджака, висящего на спинке стула (у письменного стола), обнаружены две записки, изъятые и приобщенные к настоящему протоколу. Кроме того, во внутреннем кармане пиджака обнаружены паспорт на имя Зоря (дипломатический), ночной пропуск по городу Нюрнбергу и 170 рублей советскими деньгами. На круглом столе находится нетронутый ужин. На кресле возле стола брошена пижама, в кармане которой найдена незаконченная записка: “Перед партией и советской… я совершенно не…” […] В печке обнаружено значительное количество бумажного пепла. На подоконнике стреляная гильза пистолета калибра 12 мм. Из доски книжной полки извлечена деформированная никелированная пуля калибра 7,65 мм».
Главный обвинитель от Великобритании Дэвид Максвелл-Файф прислал советской делегации свои соболезнования: «Я только что узнал с большим сожалением о трагической смерти генерала Зори. От имени британской делегации я хочу выразить наше глубокое сожаление и соболезнование Вам и всей советской делегации… От имени всех моих коллег я хочу передать Вам, как мы высоко ценили работу с ген. Зорей и как много дал нам этот совместный труд в нашей общей задаче».