Был делегатом Поместного Собора 1917–1918 годов, на котором 23 октября произнес яркую речь в защиту идеи о восстановлении Патриаршества. В ее основу он положил свое убеждение в том, что «патриаршество есть основной закон высшего управления каждой поместной церкви», и что если мы не хотим порывать с вековым церковным преданием, мы не имеем права отвергнуть патриаршество. Завершил речь словами: «Есть в Иерусалиме „стена плача“… В Москве, в Успенском соборе, также есть русская стена плача – пустое патриаршее место. Двести лет приходят сюда православные русские люди и плачут горькими слезами о погубленной Петром церковной свободе и былой церковной славе. Какое будет горе, если и впредь навеки останется эта наша русская стена плача! Да не будет!..». Выступление архимандрита Илариона сыграло значительную роль в принятии Собором решения о восстановлении Патриаршества.
После избрания патриарха Тихона Илларион стал его секретарем и главным консультантом по богословским вопросам. Одновременно продолжил исполнять обязанности инспектора (эта должность получила название «проректор» Академии), официально освобожден от этой должности в 1920 году. Регулярные занятия в Академии прекратились в 1919 году, но преподаватели, в том числе и архимандрит Иларион, читали лекции и позднее.
Вопрос об архиерейском рукоположении архимандрита Илариона встал еще в 1918 году, когда о. Илариону было 32 года. 1 апреля 1918 года епископ Орловский и Севский Серафим (Остроумов) в своем рапорте Священному Синоду просил организовать викарную Брянскую кафедру и предлагал архимандрита Илариона сделать епископом-викарием своей епархии с титулом «Брянский и Мценский», однако эти планы не осуществились.
Весной 1919 года о. Илларион находился в заключении в Бутырской тюрьме.
25 мая 1920 года хиротонисан в епископа Верейского, викария Московской епархии. Несмотря на многочисленные поручения, которые ему приходилось выполнять как помощнику патриарха Тихона, епископ Иларион часто служил в храмах Верейского уезда.
22 марта 1922 года его арестовали и в июне на год выслали в Архангельск.
В 1923 году по возвращению из ссылки, возведен в сан архиепископа. В 1923 был настоятелем Сретенского монастыря в Москве. Много служил в храмах и проповедовал. Получил известность как блестящий оратор. Паства уважительно относилась к нему и называла «Иларионом Великим».
Вел переговоры от имени церкви с представителями государства, добиваясь смягчения его политики в отношении религии. Когда началось массовое возвращение в церковь обновленцев, благодаря именно святителю Илариону церковная жизнь в Москве была налажена в кратчайший срок. Он разработал чин покаяния и сам принял исповедь сотен обновленцев – священников и мирян. Участвовал в публичных диспутах с атеистами.
Активная деятельность владыки вызвала недовольство большевиков. Осенью 1923 года его арестовали и приговорили к трем годам лагерей. 1 января 1924 года перевезли на пересыльный пункт на Поповом острове, а в июне отправили в Соловецкий лагерь особого назначения. На берегу Белого моря он работал сетевязальщиком и рыбаком; был лесником, живя в Варваринской часовне; как сторож жил в Филипповской пустыни.
В лагере святителя не оставляли бодрость и духовная радость. Находясь на Соловках, он сохранил в себе все те добрые качества души, которые были приобретены им посредством подвигов и до монашества, и в монашестве, и в священстве. Те, кто в это время находились вместе со свт. Иларионом, являлись свидетелями его полного монашеского нестяжания, глубокой простоты, подлинного смирения, детской кротости. Он просто отдавал все, что имел, что у него просили.
Автор книги «Неугасимая лампада» Борис Ширяев, также бывший соловецким узником, вспоминал: «Силе, исходившей от всегда спокойного, молчаливого владыки Илариона, не могли противостоять и сами тюремщики: в разговоре с ним они никогда не позволяли себе непристойных шуток, столь распространенных на Соловках, где не только чекисты-охранники, но и большинство уголовников считали какой-то необходимостью то злобно, то с грубым добродушием поиздеваться над „опиумом". Нередко охранники, как бы невзначай, называли его владыкой. Обычно – официальным термином „заключенный". Кличкой „опиум", попом или товарищем – никогда, никто».
По словам еще одного узника, священника Павла Чехранова, «в лагере владыка пользовался великим почетом. Многие видели в нем духовного отца; а в отношении душ, уже отравленных неверием, он был миссионером. Авторитет святителя был так высок, что вскоре сведения о его лагерной деятельности дошли до эмиграции. И благодаря, в частности, ему Соловецкий лагерь в 20-х годах был своеобразным духовным очагом, возле которого многие нашли спасение».