В начале 1919 года Тыркова вместе с профессором М. И. Ростовцевым, П. Б. Струве и П. Н. Милюковым сформировала в Англии Комитет освобождения России, ставивший своей главной задачей осведомление английского общественного мнения о событиях, происходивших в России. Комитет рассылал информационные бюллетени, издавал под редакцией Милюкова еженедельный журнал «New Russia», выпускал на английском языке пропагандистские брошюры, в числе которых была и брошюра Тырковой «Почему Россия голодает».
Весной 1919 года Тыркова выпустила свою первую книгу на английском языке «From Freedom to Brest-Litovsk» («От свободы к Брест-Литовску»). Готовя ее к печати, она считала, что исполняет свой гражданский долг по оповещению мира о трагических событиях, происшедших в России: «Социалисты, – писала она, – сделали из моего отечества огромное опытное поле для своих догм и теорий». События в России должны были стать предупреждением для других народов мира: «Если они поймут наши ошибки, наши заблуждения и наши преступления и если, избегая их, они найдут другие пути, более верные и менее жестокие, тогда мы, русские, будем иметь хоть бы то утешение, что неимоверные страдания России оказались исторической жертвой, принесенной во имя лучшего будущего всего человечества».
В июле 1919 года Тыркова с Вильямсом, аккредитованным при штабе армии генерала А. И. Деникина в качестве корреспондента газет «Times» и «Daily Chronicle», возвратились в Россию. Она сразу же включилась в работу «Осведомительно-агитационного отделения» («Освага»), видя свою главную задачу в том, чтобы максимально поддержать Белую армию. А. Тыркова участвовала в заседаниях кадетского ЦК и Национального центра, общалась с членами Особого совещания при главнокомандующем Вооруженными силами Юга России, занималась благотворительной деятельностью, проявляя заботу о военных и их семьях. На Харьковской конференции кадетов в ноябре 1919 года она выступила с резким заявлением, предложив на время Гражданской войны «выбросить за борт» демократическую программу мирного времени и прекратить тешить себя иллюзиями о якобы универсальности идей западной демократии. По ее мнению, насущной задачей дня являлось создание «господствующего класса, а не диктатуры большинства». У Тырковой еще оставалась слабая надежда на то, что с помощью военной диктатуры рано или поздно удастся добиться перелома ситуации. Когда же рухнула и эта последняя надежда, окончательно и бесповоротно оборвалась нить, связывавшая ее с Россией. За мытарствами эвакуации из Ростова последовал Новороссийск с его толпами беженцев, сыпным тифом, настроениями безнадежности и отчаяния, потом Константинополь, Париж и, наконец, Лондон. Начались долгие годы новой эмиграции.
Лондонский дом супругов Вильямс на Тайт-стрит в Челси вскоре стал местом притяжения русской эмиграции; сюда приходили письма со всех концов мира, как от организаций, так и от частных лиц, с просьбами о помощи, и здесь никому не отказывали ни в духовной, ни в посильной материальной поддержке. Здесь постоянно бывали послы и посланники великих и малых держав. Для обсуждения животрепещущих вопросов приходили бывшие царские министры С. Д. Сазонов, А. А. Риттих, А. В. Кривошеин; бывший глава Временного правительства А. Ф. Керенский и бывший военный и морской министр Временного правительства А. И. Гучков; крупные английские политические деятели и писатели – сэр С. Хор, Г. Уэллс, М. Бэринг, Дж. Джером, Б. Пэрс и многие другие. По инициативе Тырковой в Лондоне было создано Общество помощи русским беженцам, которым она руководила на протяжении двадцати лет. Одновременно она возглавила Русское колонизационное общество, занимавшееся сбором сведений о местах, пригодных для расселения русских беженцев, обеспечивавшее их правовой и материальной защитой. Ею были организованы платные лекции, с которыми выступали И. А. Бунин, С. Н. Булгаков, А. В. Карташев, Ф. И. Родичев, А. И. Деникин и другие.
В Лондоне не существовало самостоятельной кадетской группы. Однако Тыркова вела интенсивную переписку со своими единомышленниками, жившими в Париже, Берлине, Константинополе, Софии, Праге. Она стремилась быть в курсе проблем, обсуждавшихся в заграничных партийных кругах. В конце мая 1921 года она выезжала в Париж, где приняла участие в расширенном многодневном Совещании членов ЦК партии кадетов. Фактически это был последний представительный форум партии, пока еще единой, но уже раздираемой непримиримыми противоречиями. После раскола, вызванного неприятием частью партии милюковского «нового курса» с его пересмотром задач и методов борьбы с большевистской властью, началось медленное затухание деятельности отдельных заграничных кадетских групп.