После назначения в ноябре 2005 г. новым руководителем АП Сергея Собянина Сурков сохранил пост заместителя руководителя АП и объем полномочий.
В начале 2006 г. прошла кампания по снятию избирательных списков партии «Родина» на выборах в ряд региональных законодательных собраний. По информации газеты «Коммерсант», Сурков лично выезжал в некоторые регионы, чтобы добиться от местных властей отстранения партии «Родина» от участия в выборах[121].
В феврале 2006 г. покинул пост председателя совета директоров ОАО «АК «Транснефтепродукт».
26 февраля 2006 г. официальный сайт «Единой России» опубликовал стенограмму выступления Суркова перед слушателями Центра партийной учебы единороссов, в котором он отвел главную роль в развитии демократии партиям как «авангарду гражданского общества» и поставил перед «Единой Россией» задачу «не просто победить в 2007 г., а думать и о том и делать все. чтобы обеспечить доминирование партии в течение минимум 10–15 предстоящих лет».
С мая 2006 г. — член правительственной комиссии по развитию телерадиовещания.
В июне 2006 г. предложил термин «суверенная демократия» (ранее употребленный в интервью «Комсомольской правде» его протеже Василием Якеменко), противопоставив его «управляемой демократии» — политическому режим, управляемому, по его мнению, извне[122]. В сентябре 2007 г. Владимир Путин заявил, что «суверенная демократия — лозунг спорный» [123].
Летом 2006 г. профессор МГУ. член КПРФ Елена Лукьянова и адвокат Вадим Прохоров попросили генпрокурора проверить соблюдение Сурковым закона «О государственной гражданской службе» в связи с его публичным заявлением: «Мы поддерживали, поддерживаем и будем поддерживать "Единую Россию"». Заявители сочли, что эти действия подпадают под ст. 286 УК «Превышение должностных полномочий». Однако в прокуратуре посчитали, что обращение «не содержит достаточных данных, указывающих на признаки преступления, в связи с чем оснований для возбуждения уголовного дела не имеется».
В январе 2008 г. руководитель администрации президента Сергей Собянин возглавил избирательный штаб Дмитрий Медведева и ушел в отпуск на время проведения президентской предвыборной кампани. Должность и.о. руководителя администрации до мая 2008 г. занимал Сурков.
27 апреля 2008 г. издательство «Европа» и Фонд эффективной политики (ФЭП) провели презентацию книги Суркова «Тексты 97–07», в которую вошли его публичные выступления и интервью.
В мае 2008 г. после вступления в должность президента Медведева занял пост первого заместителя руководителя администрации президента РФ (руководитель — Сергей Нарышкин).
В июле 2009 г. был назначен координатором Российско-американской комиссии по вопросам гражданского общества. Известные российские правозащитники в открытом обращении к Медведеву и Обаме просили — безуспешно — пересмотреть это решение.
В 2011 г. во время избирательной кампании по выборам Государственной думы от руководства партией «Правое дело» был отстранен предприниматель Михаил Прохоров. Прохоров назвал Владислава Суркова «главным кукловодом политического процесса» и заявил, что будет добиваться от президента его отставки.
4 мая 2011 г. Элла Памфилова назвала одной из причин её ухода с поста председателя Совета при президенте по содействию развитию гражданского общества и правам человека то, что она стала «ощущать растущее с каждым днем давление со стороны Владислава Суркова»[124].
В декабре 2011 г. назначен заместителем председателя правительства РФ (первым замом руководителя АП назначен Вячеслав Володин).
В мае 2012 г. был назначен заместителем председателя правительства — руководителем аппарата правительства РФ в правительстве Медведева.
Был членом президиума правительства РФ.
Возглавлял следующие комиссии при правительстве:
— Правительственная комиссия по вопросам реализации Федерального закона «О бесплатной юридической помощи в Российской Федерации»;
— Комиссия по вопросам религиозных объединений при правительстве Российской Федерации;
— Комиссия правительства Российской Федерации по законопроектной деятельности;
— Аттестационная комиссия правительства Российской Федерации;
— Комиссия по организации подготовки управленческих кадров для организации народного хозяйства Российской Федерации;
— Правительственная комиссия по развитию телерадиовещания;
— Правительственная комиссия по проведению административной реформы;
— Правительственная комиссия по внедрению информационных технологий в деятельность государственных органов и органов местного самоуправления.
Являлся заместителем председателя (Медведева) в следующих советах при правительстве:
— Правительственный совет по развитию отечественной кинематографии.
С 2012 г. — член попечительского совета Сколковского института науки и технологий (Сколтех).
Выступал против принятия закона, запрещающего госслужащим владеть недвижимостью за рубежом.