Но обширная практическая деятельность по епархиальному управлению не была сродна душе архипастыря. Как уже было сказано, с юных лет он стремился к уединению и идеал монашества видел в совершенном отречении от всех житейских забот. И вот теперь, после 25-летнего служения Церкви на различных поприщах, святитель нашел благовременным осуществить свое всегдашнее стремление. Посоветовавшись со своим давним духовным руководителем митрополитом Исидором, он подал прошение в Святейший Синод об увольнении его на покой с правом пребывания в Вышенской пустыни Тамбовской епархии. Ходатайство владыки было удовлетворено, и он 17 июля
1866 года был освобожден от управления епархией и назначен настоятелем Вышенской пустыни, где провел свою жизнь как ученый инок.
Но не возможностью покоя влекли к себе тихие монастырские стены сердце владыки, они звали его к себе на новый духовный подвиг. «Я ищу покоя, – писал епископ Феофан митрополиту Исидору, – чтобы покойнее предаться занятиям желаемым, с тем непременным намерением, чтобы был и плод трудов, полезный и нужный для Церкви Божией. Имею в мысли служить Церкви Божией, только иным образом служить».
Епископ Феофан прибыл в Вышенскую пустынь в качестве ее настоятеля. Суетная должность настоятеля нарушала его внутренний покой, и он скоро подает новое прошение – об освобождении его от этой должности. Святейший Синод удовлетворил его просьбу. Долгожданное уединение, к которому так настойчиво стремился святитель, наконец, пришло по милости Божией.
По своему внутреннему устройству Вышенская пустынь представляла из себя общежительный монастырь. Устав и обычаи ее отличались большой строгостью. Святитель Феофан до конца жизни чувствовал себя вполне счастливым на Выше. «Вы меня называете счастливым. Я и чувствую себя таковым, – писал он. – Выши моей не променяю не только на Санкт-Петербургскую митрополию, но и на патриаршество, если бы его восстановили у нас и меня назначили бы на него. Вышу можно променять только на Царствие Небесное». В первые шесть лет своего пребывания в Вышенской пустыни преосвященный Феофан не уединялся окончательно. Вместе с иноками обители он ходил ко всем церковным службам, а в воскресные и в праздничные дни сам совершал литургию в сослужении братии. Внешняя обстановка вполне соответствовала духовным потребностям святителя-подвижника. Он охотно принимал посетителей – родных и почитателей, искавших его духовных советов, вразумлений и наставлений, выходил из келлии на прогулку. Но в начале своего пребывания в Вышенской пустыни владыка испытывал борьбу с помыслами, которые внушали ему сожаление о раннем оставлении кафедры. В 1872 году духовное начальство предлагало ему снова принять управление епархией, даже Московской, и в этом же году предлагало ему заседать в судном отделении Святейшего Синода. 1879 году он был приглашен в Японию через Святейший Синод. Но епископ Феофан отказался от этих приглашений.
После пасхальных дней 1872 года он начал вести затворническую жизнь. Он прекратил всякие сношения с людьми, перестал ходить в монастырский храм на богослужение и затворился в отдельном флигеле. С этого времени он принимал к себе только настоятеля пустыни, духовника игумена Тихона и келейника отца Евлампия. К этому времени епископ Феофан устроил в своих келлиях малую церковь во имя Крещения Господня, в которой служил Божественную литургию во все воскресные и праздничные дни, а в последние 11 лет ежедневно.
В богослужении и молитве, в подвигах телесных и духовных проходила большая часть затворнической жизни архипастыря. В свободное от духовных подвигов время он занимался учеными литературными богословскими трудами, писал множество писем к разным лицам, обращавшимся к нему с недоуменными вопросами, с просьбами о помощи и наставлениях. Уйдя из мира и почти не встречаясь с людьми, епископ-затворник интересовался жизнью Церкви и своей родины. Он выписывал многие журналы, выходившие в его время. В кабинете у него была огромная библиотека. При написании своих произведений святитель использовал обширную литературу на русском и иностранном языках. Все прочитанное он переживал, вынашивал, и постепенно из-под пера его выходили творения, подобных которым по разнообразию тематики и глубине освещения вопроса можно указать немного. В подвиге духовно-литературного творчества святитель Феофан видел великое служение Церкви Божией. Об этом он говорил в одном из своих писем: «Писать – это служба Церкви нужная».