Известен был старец и как целитель. Среди местных жителей даже распространилось уверение, что он исцеляет. ударами, и окрестные крестьянки осаждали его с просьбами «побить» их. Так повелось оттого, что некоторых больных батюшка действительно исцелял подобным способом. Так, одного монаха, маявшегося зубами, он с маху ударил кулаком в щеку, прямо по больному месту, и весело спросил: «Ловко?» Тот чуть не заплакал: «Ловко, батюшка, да уж очень больно!» А выйдя из келии, с изумлением обнаружил, что зубы его больше не беспокоят. Другую посетительницу, монахиню, страдавшую судорогами, отец Амвросий буквально поколотил своей палкой по спине, так что она чуть не плакала от обиды. И только выйдя от старца, осознала, что судороги прекратились, и, как оказалось, навсегда.
Описан был и случай, когда старец таким способом воскресил павшую лошадь. Застав на дороге в скит плачущего крестьянина, стоявшего у телеги, он трижды обошел мертвую лошадь, а затем хлестнул ее хворостиной и произнес: «Вставай, лентяйка!» И лошадь послушно поднялась на ноги.
Исцеления по молитвам старца происходили и на расстоянии. В мае 1878 года сильно заболел четырнадцатилетний сын графини Варвары Дмитриевны Мусиной-Пушкиной (1835-1894) - у него воспалилось ухо, да так, что мальчик терял сознание от боли. В полном отчаянии его родители отправились в Оптину пустынь, где были приняты старцем. «Не беспокойтесь и не огорчайтесь, - ласково сказал старец при встрече с Мусиными-Пушкиными, - надейтесь на милосердие Божие, и вы будете утешены». Когда через несколько дней, проведенных в пустыни, родители вернулись к сыну, то нашли его совершенно здоровым. Врачи, осматривавшие его, даже не смогли определить, какое именно ухо болело. Не сразу они заметили крошечный рубец, затянувшийся будто сам собой, и не смогли дать никакого внятного объяснения внезапному выздоровлению.
Этот свой дар, как и прочие, отец Амвросий, разумеется, не афишировал. Если его просили исцелить кого-то -сердился и объяснял, что исцеляет не он сам, а Господь Бог и Царица Небесная. Да и вообще не упускал случая упрекнуть себя в суетности, слабости, всевозможных небрежениях.
Многим людям, жившим за сотни верст от Оптиной пустыни, отец Амвросий являлся в видениях, предупреждая о грозящих им опасностях. В 1883 году в пустынь приехала жена священника - благодарить за спасение мужа от рук убийцы. Ночью ей трижды привиделся незнакомый старый монах, который будил ее со словами: «Вставай, а то мужа сейчас убьют». В итоге оказалось, что кухарка действительно собиралась зарезать священника. На следующий день матушка увидела фотографию этого монаха в доме своей сестры - так и выяснилось, что это отец Амвросий. Другой женщине батюшка явился во время тяжелой болезни, взял за руку и сказал: «Вставай, полно тебе болеть». И действительно, больная немедленно почувствовала себя лучше. Когда она приехала в пустынь благодарить старца за исцеление, тот запретил ей рассказывать об этом случае.
В уже упоминавшихся воспоминаниях В. В. Ящерова описан еще один подобный эпизод: «Выйдя из ограды, я обратил внимание на какое-то особое движение в группе женщин. Какая-то довольно пожилая женщина, с болезненным лицом, сидя на пне, рассказывала, что она шла с больными ногами пешком из Воронежа, надеясь, что старец Амвросий исцелит ее, и что, пройдя пчельник, в семи верстах от монастыря, она заблудилась, выбилась из сил, попав на занесенные снегом тропинки, и в слезах упала на сваленное бревно, но что к ней подошел какой-то старичок в подряснике и скуфейке, спросил о причине ее слез и указал ей клюкою направление пути. Она пошла в указанную сторону и, повернув за кусты, тотчас увидела монастырь. Все решили, что это монастырский лесник; в это время на крыльце показался келейник, который спросил: “Где тут Авдотья из Воронежа?” Все молчали, переглядываясь. Келейник повторил свой вопрос громче, прибавив, что ее зовет Батюшка. - “Голубушки мои! Да ведь Авдотья из Воронежа, я сама и есть!” - воскликнула рассказчица с больными ногами. Все расступились, и странница, проковыляв до крылечка, скрылась в его дверях. Мне показалось странным, как успел о. Амвросий узнать так быстро об этой страннице, и откуда она пришла. Я решился дождаться ее возвращения.
Минут через пятнадцать она вышла из домика, вся в слезах, и на посыпавшиеся на нее вопросы, чуть не рыдая, отвечала, что старичок, указавший ей дорогу в лесу, был не кто иной, как сам отец Амвросий, или кто-либо уж очень похожий на него. В большом раздумье вернулся я в гостиницу. Что же это такое, думалось мне. Положим, сходство, но, во-первых, в монастыре нет никого похожего на о. Амвросия, а во-вторых, два таких странных совпадения: о. Амвросий, как всем известно было, по болезненности в зимнее время до теплых летних дней не мог выходить из келлии, а тут вдруг в холодное время явился в лесу указателем дороги страннице, и затем чрез какие-нибудь полчаса, почти в минуту ее прихода к его “хибарке”, он уже знает о ней подробно».